王春生ACS Energy Letters：双管齐下！实现低界面电阻+枝晶抑制！

使用石榴石型电解质的固态锂电池 (SSLB) 可能具有更高的能量密度，且比液态有机电解液锂离子电池更安全。然而，SSLB面临锂枝晶和高界面电阻的挑战。为了抑制锂枝晶生长，界面应该是疏锂（疏枝晶）的，而低界面电阻需要亲锂（润湿）界面。

在此，美国马里兰大学王春生教授等人通过将锶 (Sr) 掺杂到锂负极中来克服这两个挑战。与之前所有在石榴石或锂合金负极上形成亲锂夹层的金属/金属氧化物涂层不同，Li-Sr/SrO掺杂的Li₂O在界面上富集形成亲锂/疏锂双功能层。

其中亲锂Li-Sr合金的形成而降低了电阻，而疏锂SrO掺杂的Li₂O对Li的稳定性阻止了石榴石的还原并抑制了Li枝晶，这种双功能特性使其与所有报道的合金电子导电夹层区分开来。SrO还显示出强大的亲石榴石特性，这可以通过Sr掺杂石榴石的高离子电导率和Sr-in-Li对石榴石的高润湿能力证明。

图1. Li-Sr|LLZTO界面的组装和表征

作者使用Ta掺杂的LLZTO（Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂）作为模型固态电解质，使用双功能Sr-in-Li负极系统地研究了LLZTO的界面电阻、临界电流密度（CCD）和循环稳定性。通过综合材料表征、电化学性能评估和模拟，揭示了Li|LLZTO中双功能Sr-Li 的机理。结果显示，优化后的Li-Sr|LLZTO|Li-Sr对称电池实现了1.3 mA/cm²的CCD，并且可以在室温下以0.5 mA/cm²下稳定循环1000次。

此外，Li-Sr|LLZTO|NMC811电池的良好性能也再次印证了负极的高CCD以及LLZTO的循环稳定性。因此，该双功能亲锂/疏锂夹层为高性能石榴石固态锂电池提供了一种新策略。

图2. Li-Sr|LLZTO|Li-Sr对称电池的电化学行为

Tuning Interface Lithiophobicity for Lithium Metal Solid-State Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02122

王春生ACS Energy Letters：双管齐下！实现低界面电阻+枝晶抑制！

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