南开陶占良AFM：双束缚水共晶电解质助力高稳定性锌负极

水系锌离子电池具有环境友好、安全可靠等优点，有望用于大规模储能。然而，由于水的高活性，在充放电过程中，析氢反应（HER）很容易发生在锌负极表面，并伴随腐蚀、副产物和枝晶形成。

南开大学陶占良等。

图1. 共晶电解质的表征

研究显示，TMU可破坏[Zn(H₂O)₆]²⁺的溶剂化结构，并直接参与Zn²⁺的配位。H₂O分子被Zn²⁺的溶剂化层和与TMU形成的氢键网络牢固地结合。结果，电解质本体中几乎没有游离水，从而导致HER受到极大抑制，电化学窗口变宽。

此外，模拟计算结果表明，主要溶剂化结构为[ZnCl2(TMU)(H₂O)]。H₂O分子首先在脱溶剂过程中被剥离，这大大抑制了H₂O分子在Zn界面的分解，以及副反应和HER，从而实现了Zn²⁺的更稳定的沉积/剥离过程。

图2. 半电池性能

因此，受益于上述优势，Zn//Zn对称电池可以在0.1mA cm⁻²下稳定循环2000小时以上，而Zn//Cu半电池可以在0.1 mA cm cm⁻²和0.1 mAh cm cm⁻²下稳定地循环800次以上，平均CE为99.5%。

此外，Zn//PTO全电池还实现了增强的电化学性能（在1C下300次循环后保持90.1%），比基于低浓度（5 m）和高浓度（30 m）的纯ZnCl₂电解液以及传统的2 m ZnSO₄电解也的电化学性能要好得多。

图3. 全电池性能

Eutectic Electrolytes with Doubly-Bound Water for High-Stability Zinc Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209065

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