赵文俞/赵焱/黄云辉Adv. Sci.：电子局域化锂基合金实现稳定的无枝晶负极！

2023年10月15日下午4:02 • 顶刊解读

锂金属是下一代高能量密度电池的理想负极。然而，锂枝晶的生长阻碍了其商业应用。

武汉理工大学赵文俞、赵焱、华中科技大学黄云辉等提出通过在铜箔表面沉积Bi、Al或Au金属与锂进行原位合金化，来制备具有电子局域化和高表面功函数(SWF)的锂基超薄合金，以实现稳定的无枝晶锂金属负极。

图1. 锂合金界面上电化学锂沉积自平滑行为的理论预测

作者研究发现锂基超薄合金表面的局域电子强烈吸引锂核，并有助于将锂簇溶解成孤立的锂核。这种自平滑效应可以完全抑制合金表面锂枝晶的形成，以供后续沉积。此外，锂基超薄合金的高SWF可以减缓锂原子的电子转移，从而有效缓解锂与电解质之间的副反应。

赵文俞/赵焱/黄云辉Adv. Sci.：电子局域化锂基合金实现稳定的无枝晶负极！

图2. 受局域电子调节的锂成长

因此，即使在4 mA h cm^-2的高容量下，Bi/Cu箔也表现出稳定的循环性能，半电池可以保持稳定超过120次沉积/剥离循环。此外，S||Bi/Cu-Li全电池在经过200次循环后可提供736 mAh g^-1的比容量。

更重要的是，这项工作证明了这种由电子局部化引起的自平滑机制为金属锂负极的设计原理提供了新的启示，并为保护其他碱金属负极（如钠和钾）开辟了新的机会。

赵文俞/赵焱/黄云辉Adv. Sci.：电子局域化锂基合金实现稳定的无枝晶负极！

图3. 全电池性能

Electronic Localization Derived Excellent Stability of Li Metal Anode with Ultrathin Alloy. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105656