重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

研究背景

CO₂排放可通过低温CO₂电解回收，生成一氧化碳、乙醇、乙烯、乙酸、甲酸和丙醇等产品。近年来，通过利用气体扩散电极 (GDE) 的发展，低温CO₂电解回收在工业相关性能方面取得了进展。GDE增强了CO₂反应气体向活性电催化剂的质量传递。因此，GDE设计的创新为二氧化碳转化活性设定了新的基准。

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

近日，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室Christopher Hahn、斯坦福大学Thomas F. Jaramillo和加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授等人从反应器设计、GDE 组成和故障模式方面讨论基于GDE的低温CO₂电解槽，来确定该技术的关键进步和剩余挑战。该综述与当前实现的部分电流密度、效率和稳定性的概述，以及对诸如碳酸盐形成等现象如何影响该领域的未来发展方向的展望相结合。本文旨在获得可以加速工业相关CO₂电解槽开发的见解。

图文导读

本文重点关注低温（25–80 °C）电解槽，这是一个快速发展的领域，包括更多新的反应器设计和催化剂类型。低温CO₂电解能够产生多种产物，例如一氧化碳、乙烯、甲酸或乙醇。产物具体取决于转移的电子数量和耦合在一起的CO₂分子的数量（图1a）。使用溶解在水中的CO₂作为反应物的低温CO₂电解研究提供了该领域的知识基础。然而，鉴于CO₂水溶液的低浓度和缓慢扩散，该条件下实现高反应速率是有限的。

GDE的示意图如图1b所示，说明了如何将气态CO₂直接送入催化剂和电解质之间的界面。这有利于CO₂快速传质到催化剂表面，在那里它被束缚并经受质子和电子转移，最终形成产品。在CO₂减排领域采用GDE为这项研究提供了新的设计理念和运行原理，这种技术在某些方面已经达到了商业技术期望的水平。

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

图1. 气体扩散电极（GDE）上的CO₂电解

CO₂电解槽的关键部件如图2所示，包括气体扩散层、催化剂层和离子交换膜。气体扩散层是沉积催化剂层的透气载体（图1b和2a）。该层控制水、反应物和产物进出催化剂层的质量传递，并在确定催化剂周围的局部环境中发挥作用。催化剂层沉积在气体扩散层上，它提供了CO₂结合和还原的活性位点。在阳极和阴极之间有一个离子交换层，是一个在电极之间转移离子并阻碍产物交叉的聚合物膜（图 2c）。

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

图2. CO₂电解槽的组件

图3a显示了在铜上生产乙烯、乙醇和乙酸的反应机理步骤，特别强调了集成到 GDE中的铜基催化剂促进和不利于特定产品生成的某些中间体。GDE反应器阴极上常见故障模式包括：催化剂失效、阴极水浸和碳酸盐形成。催化剂失效是指活性催化剂位点的化学或物理变化，降低了CO₂还原的选择性或速率；由于CO₂电解槽中需要气相CO₂和H₂O，因此气体扩散层故障通常会通过溢流发生，即水渗透GDE时会发生故障，从而阻碍CO₂向催化剂的传递；CO₂电解槽特有的故障模式是GDE被碳酸盐污染。尽管碳酸盐可溶于水性介质，然而在电解过程中由于CO₂与氢氧化物反应产生了局部浓度很高的碳酸盐。

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

图3. GDE反应器阴极上的C₂反应途径和常见故障模式

图4a、b显示了形成一氧化碳、甲酸、乙烯、乙醇、乙酸和丙醇的j的当前进展，前四个具有高活性。在过去十年中，该领域的进步是巨大的，了解当前进展是进一步改进这项技术的关键。

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

图4. 活性的指标和进展

目前，必须克服三个关键障碍，才能匹配得上已有的低温H₂O电解技术可能达到的70-80%的能量效率：必须降低高电流密度下催化的过电位，特别是对于多碳产品；必须提高高电流密度下的反应器稳定性；必须减轻与碳酸盐形成相关的能量损失。从根本上讲，在未来，低温CO₂电解仍然是减少工业CO₂排放的最优的解决方案之一。

文献信息

Wakerley, D., Lamaison, S., Wicks, J. et al. Gas diffusion electrodes, reactor designs and key metrics of low-temperature CO₂ electrolysers. Nat. Energy. (2022). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00973-9

重磅！Nature Energy综述：低温CO2电解槽的气体扩散电极、反应器设计和关键指标

相关推荐