可充电锂离子电池中的固态电解液由于能够实现更高的能量密度，并通过去除挥发性液体电解液来提高电池安全性，因此引起了人们的极大关注。然而，现有的固态电解质材料缺乏足够的电化学性能，或者需要昂贵且耗时的处理方法，这阻碍了它们的广泛采用。近日，美国西北大学Mark C. Hersam（通讯作者）等人在知名期刊ACS Energy Lett.上发表了题为“Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries”的论文。
作者介绍了一种涂覆六方氮化硼离子凝胶电解质，它具有较高的室温离子电导率(>1 mS cm−1)，对金属锂负极稳定，可广泛应用于薄膜(<40 μm)和无裂纹薄膜中。此外，这种涂层浆料具有可调的粘度，使其能够在现有的电池制造基础设施中使用。以LiFePO4为正极的锂金属电池在室温下表现出最高的倍率性能，以1 C的倍率循环500次后容量保持率为78 %。
可刮刀涂覆的hBN离子凝胶浆料物理化学性质通过液相剥离法制备的hBN纳米片(图a)，由于其良好的物理性能，包括热稳定性、化学惰性、电绝缘性质被用作凝胶基质。此外，hBN纳米片的高比表面积已被证明与离子液体产生强烈的相互作用。DMF具有足够的极性来混合和分散hBN离子凝胶(图b)，而非极性溶剂如庚烷和甲苯(图c)无效。此外，非极性溶剂与离子液体不相容，在离子凝胶和稀释剂溶剂之间形成相分离。傅立叶变换红外(FTIR)光谱可用于测量热干燥后生成的hBN离子凝胶中残留的DMF(图e)。最终的刮刀涂覆的hBN离子凝胶(33.4 wt% hBN)既保持了1.6 mS cm−1的高室温离子导电性(图f)，又保持了所需的机械性。
室温下刮刀涂覆的hBN离子凝胶电池中的电化学性能为了测试刮刀涂覆的hBN离子凝胶的循环稳定性和倍率性能，构建了LFP|Li电池，并在室温下进行恒流循环。图a显示了带有hBN离子凝胶的LFP|Li电池的倍率测试，该电池在0.1 C时的容量为140 mAh g−1，在1 C时为106 mAh g−1。图b显示了各种倍率下的充放电曲线。为了测试hBN离子凝胶的循环稳定性，将LFP|Li电池在1 C下连续循环(图d，e)。500次循环后，容量保持率为78 %，平均库仑效率>99.99 %。
刮刀涂覆的hBN离子凝胶的LFP|Li电池的高温(60 ℃)性能为了证明hBN离子凝胶的热稳定性，在60 °C的工作温度下测试了LFP|Li电池的倍率性能和循环稳定性。由于高温下离子电导率的提高以及ILE进一步渗透到LFP正极中，可实现的容量增加到0.1 C下的160.5 mAh g−1和1 C下的142.7 mAh g−1，同时保持了平均库仑效率>99.8%。通过在60 °C、1 C充放电倍率下对LFP|Li电池进行恒流循环，测试了hBN离子凝胶的高温循环稳定性(图d，e)。250次循环后的容量保持率为85 %，平均库仑效率>99.9 %。
Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries (ACS Energy Lett., 2022, DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00535)
