分子筛是纳米多孔材料，在工业和可持续催化和分离中具有广泛的应用。虽然拓扑多样性使分子筛具有多功能性，但这种多样性源于亚稳态晶型之间的相位竞争，这阻碍了分子筛新合成路径的合理设计。
计算机模拟可以通过预测有机结构导向剂（OSDA）和目标拓扑之间的亲和力来指导实验工作。最近的研究采用这一策略，一次为几个框架模拟多达数千个OSDA，但他们无法预测提出的OSDA是否更有利于另一种分子筛，而不是想要的分子筛。
因此，从此类研究中报告的实验实现相对较少，因为计算机设计的OSDA候选对象往往无法使目标结构结晶。此外，设计算法通常会导致难合成的分子。
手动文献分析可以为分子筛合成的启发式提供信息，并避免昂贵的模拟，但是从几十篇论文中汇编的数据集在解释组合主-客体配对的相位选择性方面的能力是有限的，并且只尝试了无模板合成路线。
最后，尽管存在几个实验和假设的分子筛结构数据库，但很少有包含OSDA或OSDA-分子筛亲和力的数据库是公开的。同时厘清分子筛相竞争、追溯文献中合成路线、控制OSDA选择性与合成复杂性之间的权衡、调整目标材料的杂原子分布的一般方法尚未实现。
麻省理工学院Rafael Gómez-Bombarelli和西班牙瓦伦西亚理工大学Manuel Moliner合作在Science上发表文章，A priori control of zeolite phase competition and intergrowth with high-throughput simulations，结合了多种手段最终解决了上述问题。
在本工作中，作者结合了高通量原子模拟、文献挖掘、人机交互、合成和表征，从第一性原理出发，控制模板沸石合成的相位选择性，模拟了超过586,000个分子筛-OSDA对，在复制1000多篇论文的合成结果时，提出的设计原则优于传统的结合能指标，并演示了新鉴定的OSDAs的目标沸石的相选择性合成。
计算方法允许在广泛条件下合成SSZ-39（AEI）和SSZ-13（CHA）分子筛，将更广泛的可合成性窗口与模版的结合能和几何描述符联系起来。此外，作者在CHA框架演示了，微调OSDA的电荷分布可以调节分子筛中的铝配对。最后，设计的工具包还使作者能够从单一的OSDA合成一个铝硅酸盐CHA/AEI共生体，展示了通过控制沸石相竞争来调节催化性能的机会。
更可贵的是，这项工作的综合平台向公众开放，预计这将显著加快分子筛的设计和优化。
图1. 用于量化分子筛中相竞争的计算方法
图2. OSDA对AEI分子筛的选择性
图3. OSDA对CHA分子筛的选择性
图4. CHA/AEI共生分子筛
Schwalbe-Koda et al., A priori control of zeolite phase competitionand intergrowth with high-throughput simulations. Science 374, 308–315 (2021).
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abh3350