尉海军/张强Nano Energy：具有高离子电导率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物电解质

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尉海军/张强Nano Energy：具有高离子电导率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物电解质
聚（乙烯基碳酸乙烯酯）（PVEC）电解质是固态锂金属电池（SSLMBs）的优选之一。然而，较差的抗氧化能力仍然阻碍着其在具有高压正极的高能SSLMBs中的实际应用。
北京工业大学尉海军、清华大学张强等提出了通过分子结构调整来改善PVEC性能的策略。
尉海军/张强Nano Energy：具有高离子电导率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物电解质
图1 C-PVEC电解质的合成及结构表征
具体而言，作者提出了通过预先破坏弱键然后进行聚合来调节分子结构的策略，这可以扩宽PVEC的电化学稳定性窗口，并提供高离子电导率，结果C-PVEC表现出较宽的电化学稳定性窗口（4.8 V vs. Li+/Li）和高离子电导率（1.1 × 10-3 S cm-1 at 25 °C）。
理论计算和实验结果证实，通过在聚合过程中破坏五元环的弱键合，电解质的抗氧化能力和与高压正极的界面相容性显着增强，另外在Sn(Oct)2催化剂聚合后在金属负极表面形成的LixSn合金也增强了与锂负极的界面相容性。
尉海军/张强Nano Energy：具有高离子电导率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物电解质
图2 C-PVEC电解质的电化学性质
结果，采用LiCoO2正极和C-PVEC电解质的固态电池在 25 °C下充电至 4.5 V 时表现出超过100次循环的高容量。因此，这项工作不仅展示了一种通过分子结构调整来增强聚合物电解质与电极之间界面相容性的有效方法，而且为打破不稳定的弱键合来开发聚合物电解质以满足SSLMBs的应用需求提供了一种设计策略。
尉海军/张强Nano Energy：具有高离子电导率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物电解质
图3 固态全电池性能
Molecular structure adjustment enhanced anti-oxidation ability of polymer electrolyte for solid-state lithium metal battery. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107330
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