华科/南大Angew:一种小分子全有机对称锂离子电池,容量高达361 mAh/g!

华科/南大Angew:一种小分子全有机对称锂离子电池,容量高达361 mAh/g!
有机电极材料的结构可设计性使其凭借不同的平台对对称全有机电池(SAOBs)具有吸引力。然而,开发高性能的有机材料用于SAOBs仍然是一个挑战。
华中科技大学王成亮、南京大学马晶等报告了一种小分子材料,2,3,7,8-四氨基酚-1,4,6,9-四酮(TAPT),由对苯醌和吡嗪基组成,以用于对称全有机电池。
华科/南大Angew:一种小分子全有机对称锂离子电池,容量高达361 mAh/g!
图1 材料表征
其中,C=O和C=N基团的丰富活性中心可以保证两个以上的高原和每个高原的高容量,此外,NH2基团和丰富的C=O和C=N基团的引入使得分子间的相互作用很强,包括氢键和π-π相互作用,这导致了小分子的层状结构和不溶性,并有助于高循环稳定性。
这样的小分子在高容量方面优于具有大型非活性取代基的材料,并且优于需要复杂合成路线的聚合物。更重要的是,作为羰基邻位的NH2基团的存在使氧和氮原子与金属离子形成螯合作用成为可能,从而形成高密度的功能位点,并获得高容量。
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图2 TAPT锂化过程的预测
因此,TAPT可以接受六个电子,并提供535.8 mAh g-1的总理论比容量。通过利用平均电压约为2.5 V的平台作为正极,以及平均电压约为0.75 V的平台作为负极,SAOBs在0.1 A g-1时的容量高达361 mAh g-1,在1 A g-1下即使经过500次循环容量仍为198 mAh g-1
TAPT的高性能应该归功于丰富的活性中心的协同效应、没有大的非活性基团、由共轭和丰富的C=O、C=N和NH2基团引起的强分子间相互作用、以及与锂离子的螯合。这项工作提出了一种作为对称全有机电池有前景的小分子电极材料,并将刺激对具有高电化学性能的有机材料的进一步研究,以用于电池的实际应用。
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图3 对称全有机电池性能
A Small Molecular All-Organic Symmetric Lithium-Ion Battery. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207221
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