韩国科技院npj Comput. Mater.: 基于图神经网络评估钙钛矿可合成性

钙钛矿是地球物理学中的一种重要材料类型，具有重要的技术应用价值。然而，可合成的钙钛矿数量仍然相对较少。

图1. 模型开发概述

为了加速钙钛矿的高通量发现，韩国科学技术院（KAIST）Yousung Jung等人提出了一种图神经网络模型来评估其可合成性。具体而言，作者将正无标签（PU）学习、特定领域学习和迁移学习相结合，开发了具有较高实用准确度的钙钛矿可合成性预测模型。

其中，晶体的图形结构是通过将边缘分配给每个原子7 Å半径内的Voronoi近邻来构建的。原子特征通过按元素分类的one-hot编码方法构建，而边缘特征由距离和Voronoi立体角的高斯展开构建。这些特征用线性乘法和softplus激活编码，图卷积层包含相邻边和原子池以生成新的隐藏特征。该模型首先使用Materials Project（MP）数据库进行训练，然后使用从MP、OQMD和AFLOW三个数据库中提取的943个先前合成的钙钛矿晶体和 11964个虚拟钙钛矿用于学习。

图2. 模型精度和数据分布

研究表明，该预测模型显示了95.7%的样本外真阳性率，而非特定领域原始模型的准确率仅约为74.0%。此外，该模型预测11964种虚拟钙钛矿中的962种材料是可合成的，其中179种虚拟晶体确实已在文献中报道合成。作者对具有最低可合成性分数的1000个虚拟晶体进行相同的文献搜索，没有发现产生合成案例，这进一步验证了模型的有效性。与最适用于经典离子钙钛矿的基于离子半径的经验模型相比，该模型展示了评估钙钛矿所有原型（反钙钛矿、共价钙钛矿、卤化物和氢化物）可合成性的通用性。

为此，作者还将该方法用于识别两种潜在应用的可合成钙钛矿候选材料，即富锂离子导体和可实验测试的金属卤化物光学材料。总之，这项工作提出的特定领域迁移PU学习将有助于探索其他晶体家族和应用领域的目标特定晶体空间。

图3. 模型验证

Perovskite synthesizability using graph neural networks, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00757-z

韩国科技院npj Comput. Mater.: 基于图神经网络评估钙钛矿可合成性

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