中山大学吴丁财AM：单锂离子导电聚合物膜实现锂金属电池6个月循环！

聚合物膜被认为是实现安全和长寿命锂金属电池（LMB）有前景的材料。然而，它们通常基于柔软的一维（1D）线性聚合物，因此不能有效地抑制高电流密度下锂枝晶的穿透。

中山大学吴丁财等成功地设计并制备了一种具有新型二维（2D）“软-硬-软”层次结构的单锂离子导电分子刷（GO-g-PSSLi），它是通过在氧化石墨烯(GO)片的两侧接枝毛状聚苯乙烯磺酸锂（PSSLi）链获得的。然后进一步通过蒸发诱导GO-g-PSSLi分子刷的逐层自组装进一步构建超薄GO-g-PSSLi膜。

图1. 基于不同聚合物膜的LMBs的锂沉积/剥离行为示意

与传统的软一维线性聚合物结构不同，层内GO骨架的刚性二维扩展芳烃结构可以起到屏蔽作用，防止在高电流密度下可能产生的枝晶刺穿。更重要的是，这种屏蔽效应可以通过二维分子刷的逐层堆叠得到显著加强。另一方面，3D互连的层间通道和通道表面上的软单锂离子导电PSSLi侧链提供了快速的锂离子传输途径并均匀化了锂离子通量。

图2. 对称电池性能

因此，GO-g-PSSLi膜在5 mA cm^-2的高电流密度下表现出6个月的稳定沉积/剥离行为和低过电位，显著延长了Li/Li对称电池的循环寿命。总体而言，这项工作表明，在分子水平上设计具有独特拓扑结构的膜是从根本上提高锂金属电池性能的有效研究思路，这对于对于推动高安全、长寿命金属电池的理论进步具有重要意义。

图3. Li/LiFePO₄和Li/NCM811电池性能

Dendrite-free and long-cycling Lithium Metal Battery Enabled by Ultrathin, 2D shield-defensive, and Single lithium-ion Conducting Polymeric Membrane. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202108437