前言介绍
在2022年6月9日，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和香港中文大学王莹教授（共同通讯作者）等人在Nature Catalysis上发表了题为“High carbon utilization in CO2 reduction to multi-carbon products in acidic media”的文章。
详细内容请见：
成果展示
在碱性和中性膜电极组件（membrane-electrode assemblies, MEAs）CO2电解槽中，CO2迅速转化为碳酸盐/碳酸氢盐，从阳极气体出口分离CO2会产生显著的能量损失。基于此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和David Sinton教授（共同通讯作者）等人报道了一种CO2电解器，其使用双极膜（bipolar membrane, BPM）将碳酸盐/碳酸氢盐转化为CO2，从而防止交叉，超过了以前的中性介质电解槽所遭受的单程利用率（single-pass utilization, SPU）限制（多碳产物C2+为25%）。
作者在BPM和阴极之间使用固定的无缓冲阴极电解质层来促进生成C2+产物，同时确保碳酸盐/碳酸氢盐在阴极附近原位转化为CO2。作者开发了一个能够设计阴极电解质层的模型，发现将还原的CO2的扩散路径长度限制在约10 μm，可以平衡CO2扩散通量和再生速率。
此外，作者报告了78%的单程CO2利用率，对比过去的系统，这将与下游CO2分离相关的能量降低了10倍。使用新的阴极催化剂、优化催化剂层的负载和处理以及通过实施BPMs进一步降低水离解电压损失，可以改善固定式阴极电解质-双极膜电极组件（SC-BPMEA）的CO2RR性能。总之，SC-BPMEA是评估CO2利用率高的CO2RR催化剂的有用平台。
背景介绍
通过CO2还原反应（CO2RR）生产C2+产物需要同时实现高生产率和高能效。其中，流通池和膜电极组件的电流密度已达到工业相关水平，但是与低单程CO2利用率相关的能量损失（SPU）尚未降低到实际水平（SPU>40%），并且传统CO2RR电解槽中碳酸盐的形成和交叉将C2+的SPU限制在25%。
对中性介质电解槽中CO2和碳酸盐质量平衡的分析表明，实现高SPU需要：
1）碳酸盐/碳酸氢盐不穿过膜到达阳极；
2）在阴极形成的碳酸盐/碳酸氢盐必须恢复为CO2，并通过返回阴极参与CO2RR。在CO2RR电解槽中，商用双极膜（BPMs）抑制CO2损失，但酸性阳离子交换层（CEL）会降低阴极的CO2RR选择性。为解决阴极酸化问题，可以在CEL和阴极之间使用缓冲阴极电解液（例如KHCO3）。
然而，在缓冲阴极液中，碳酸盐/碳酸氢盐在CEL表面附近恢复为CO2，减缓了恢复的CO2的传质并降低了CO2RR的反应物可用性。这导致在电解生产C2+中先前基于BPMs的电解槽中报道的最佳SPU约为15%。因此，基于BPMs的电解槽并未超过电解生产C2+的25% SPU限制。
图文解读
SC层厚度的影响
文献信息
1. High carbon utilization in CO2 reduction to multi-carbon products in acidic media. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00788-1.