吴宇平/王召根Adv. Sci.：非对称隔膜+无枝晶合金负极实现高性能锂硫电池！

具有极高理论能量密度（2600 Wh kg^-1）的锂硫电池（LSB）被认为是最有可能实现商业化的储能系统。然而，LSB中的多硫化物穿梭和锂金属负极失效限制了其进一步的商业化。

在此，南京工业大学吴宇平教授、王召根副教授等人通过引入多功能的不对称 PP隔膜（Asy-PP）和富锂的Li-Mg合金负极，赋予LSBs巨大的实际应用潜力。其中，不对称隔膜是通过在PP基底上分别朝向正极和负极覆盖富含锂化磺酸盐的多孔有机聚合物（SPOP-Li）和Li_6.75La₃Zr_1.75Nb_0.25O₁₂（LLZNO）构成的。面向S正极的SPOP-Li具有高浓的带负电荷的磺酸盐，可作为离子筛抑制LiPSs的穿梭（PSs阴离子的静电排斥和分子LiPSs的吸附）并促进Li⁺的迁移。

同时，朝向负极的LLZNO层作为“离子再分配器”来调节Li⁺通量。此外，富锂的Li-Mg合金负极提高了含镁SEI的稳定性，Li-Mg合金的导电基底可在循环过程中保持微观结构和整体的完整性。结合均匀的Li⁺分布，可在LSBs中获得稳定的无枝晶负极。

图1. 多硫化物阻断和转化能力

因此，具有“离子再分配器”的Li-Mg合金负极可在对称电池中实现5300小时的锂剥离/镀覆，并且在Li-Mg/Cu电池中循环320次后仍保持超过99%的库仑效率（CE）。此外，S/Asy-PP/ Li-Mg电池在1 C的倍率下可提供1116 mAh g^-1的高初始容量，400次循环后容量缓慢衰减至794.5 mAh g^-1（每循环容量衰减率仅为0.07%），平均CE为 99.5%。甚至，在5 C的大电流倍率下也可实现超过1000次的长期循环，每循环对应0.03% 的超低衰减率且在整个循环过程中保持高CE（>99%）。

值得注意的是，即使在高硫负载（6.1 mg cm^-2）下，电池100次循环后的面积容量仍可保持4.34 mAh cm^-2，具有很高的实际应用潜力。总之，这项工作为开发具有高能量密度的商用LSB提供了新的见解。

图2. LSB的电化学评价

Versatile Asymmetric Separator with Dendrite-Free Alloy Anode Enables High-Performance Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202204

吴宇平/王召根Adv. Sci.：非对称隔膜+无枝晶合金负极实现高性能锂硫电池！

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