赵广播/孙飞AFM：改变热转化途径调控煤基硬碳负极闭孔结构以增强储钠！

煤炭具有成本低、碳产率高的特点，被认为是钠离子电池（SIBs）和钠离子电容器（SICs）碳负极的有前途的前驱体。其中，在热转化过程中调节煤结构的微晶状态和孔隙结构是提高Na⁺储存行为的关键。

在此，哈尔滨工业大学赵广播教授、孙飞教授等人报道了一种简便的策略，即通过改变无烟煤的热转化途径在碳骨架中产生丰富的封闭孔，从而大大提高Na⁺平台的储存。首先，作者进行KOH辅助化学活化工艺以引入广泛的开放纳米孔并蚀刻碳微晶，从而抑制碳微晶的长程发展并产生无序的碳结构。然后，得到的活性炭经过高温碳化过程，实现预先形成的开孔和无序碳结构的重组，从而将开放纳米孔和碳微晶转化为由短程碳结构包围的封闭孔。

值得注意的是，所有样品的碳产率均超过76 wt.%，远高于生物质、聚合物和树脂，表明其在实际应用中的成本效益和可行性。孔隙结构分析证明，通过预化学活化然后碳化处理成功地实现了多孔碳材料从开孔到闭孔的转变。

图1. 碳材料的孔隙结构分析

值得注意的是，开发的封闭纳米孔使构建的碳负极具有优异的电化学性能，包括大的可逆容量（0.1 C 时为 308.4 mAh g^-1，ICE为 82.3%）、优异的倍率性能（2 C时为86.4 mAh g^-1）及良好的循环稳定性（0.3 C下800次循环后容量为215.5 mAh g^-1）。

基于结构表征和原位/非原位电化学测试，作者发现增强的Na⁺存储行为与发达的封闭孔中的孔填充机制密切相关。受益于增强的Na⁺平台存储，组装的CAC1300//NVP钠离子全电池具有231.2 Wh kg^-1的大能量密度和3.22 V的高平均电压，CAC1300//AC900全碳钠离子电容器表现出高能量和功率密度（101.8 Wh kg^-1和2.9 kW kg^-1），具有良好的循环稳定性。总之，这项工作为合理调控碳材料中的闭孔结构以促进可逆钠存储提供了新的见解，并为从高芳烃前体设计低成本和高性能碳负极提供了一种通用方法。

图2. 钠离子全电池的电化学性能

Altering Thermal Transformation Pathway to Create Closed Pores in Coal-Derived Hard Carbon and Boosting of Na⁺ Plateau Storage for High-Performance Sodium-Ion Battery and Sodium-Ion Capacitor, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203725

赵广播/孙飞AFM：改变热转化途径调控煤基硬碳负极闭孔结构以增强储钠！

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