洪果/黎晋良ACS Nano：通过预钝化获得高性能钾金属电池

钾（K）金属电池由于其低廉的价格、广泛的分布和相当的能量密度而引起了极大的关注。然而，由于高环境敏感性，K金属存在枝晶生长和副反应的问题，这是其商业应用的致命弱点。集流体和K金属之间的界面工程可以为K离子通量的调节、枝晶生长和寄生反应的抑制等定制表面特性。

香港城市大学洪果、暨南大学黎晋良等通过预钝化设计了双功能层，它是一种富含O/F的Sn-K合金的预制固体电解质界面（SEI）层。

图1. 双功能层的表征

具体而言，这样的结构是通过一个简单的预钝化策略实现的，其中Cu泡沫被Sn-K合金和人工SEI层（Cu@SKS）包裹。Sn-K合金富含氧（O）和氟（F）元素，具有高度亲钾性和物理化学稳定性。

强大的K结合能（E_b）使该合金具有极大的亲和力，有助于K原子的均匀成核和沉积。自发形成的具有内在兼容性的SEI层抑制了首次沉积过程前的寄生消耗。

在随后的循环中，合金呈现出氟化钾（KF）的低费米能（E_f），这对K原子的重新分布起到了长期和适当的阻碍作用。因此，K金属的沉积和保护可以分别由内部的成核诱导合金和外部的改进SEI层同时实现。

图2. 被SEI保护的K金属

受益于上述优点，Cu@SKS负极表现出令人印象深刻的可逆性，平均CE高达99.1%，长循环超过900小时（1 mA cm^-2，1 mAh cm^-2），过电位低至0.066 V。

此外，普鲁士蓝类似物（PBA）正极在与Cu@SKS上的K金属匹配后也提供了400次循环的优异电化学性能。

总体而言，这项工作提供了对双功能层的合理理解和设计，以实现碱金属负极更苛刻的沉积和保护。

图3. 电化学性能

Bifunctional Alloy/Solid-Electrolyte Interphase Layer for Enhanced Potassium Metal Batteries Via Prepassivation. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c10535