钴基硫化物的应用受到其固有的低导电性和缓慢的钠离子扩散动力学限制，调节电子结构和构建异质结构是提高本征导电性和加速钠离子扩散动力学的有效策略。在此，上海理工大学窦世学（澳大利亚工程院院士），洛阳理工学院王芳、河南大学孙自许，河南科技大学任凤章等人通过金属熔盐辅助热剥离法，同时结合硫化和硒化技术，合成了Se掺杂CoS₂/CoSe₂异质纳米颗粒，并嵌入异质原子修饰的碳纳米片中。研究显示，Se的引入显著提高了CoS₂的本征导电性，从而大大改善了其倍率性能。延长的Co-S键和CoSe₂物种的形成有助于加速动力学过程，并促进CoS₂/CoSe₂异质界面的构建。通过原位拉曼光谱与理论计算相结合，该研究阐明了Se-CoS₂/CoSe₂的钠储存机制及其性能增强的内在原因。通过电子结构工程的协同效应，优化后的Se-CoS₂/CoSe₂表现出卓越的倍率性能，即在10 A g⁻¹下达到了442 mAh g⁻¹，在5 A g⁻¹下经过2100次循环后仍保持409.3 mAh g⁻¹，在10 A g⁻¹下经过7000次循环后保持262.5 mAh g⁻¹。图1. SIBs（半电池）的电化学性能总之，该工作成功合成了一种新型复合材料，该材料由负载Se-CoS₂/CoSe₂纳米颗粒的纳米片构成，采用简便的盐辅助热剥离法和一步硫化/硒化法制备。在硫化/硒化过程中，适度的硒掺杂促进了Se掺杂CoS₂的形成，并在CoS₂和CoSe₂之间生成了异质结构。由电子结构工程和界面工程的协同效应，特别是硒掺杂的CoS₂，与CoS₂/CoSe₂异质结构的形成相结合，显著提高了CoS₂的固有导电性。同时，异质结构引起的内建电场效应进一步促进了钠离子存储的动力学，从而加速了电荷转移和Na⁺的迁移。此外，经过氮、硫和硒修饰的碳纳米片有助于实现快速的电荷转移，而极性Co-S（Se）-C和S（Se）-C键增强了材料的结构稳定性。基于此，Se-CoS₂/CoSe₂负极展现出优异的倍率性能和出色的长循环寿命。此外，构建的Se-CoS₂/CoSe₂//NFM全电池展示了良好的长循环性能。因此，该工作提出了一种简单的方法，优化了ZIFs的优势，同时在金属硫化物的电子结构和界面调控方面实现了双重提升。图2. Se-CoS₂/CoSe₂//NaNixFeyMnzO₂（NFM）全电池的电化学性能Cascade Selenization Regulated the Electronic Structure and Interface Effect of Transition Metal Sulfides for Enhanced Sodium Storage，Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202420504【高端测试，找华算】🏅 同步辐射 全球机时，三代光源，随寄随测！最快一周出结果，保证数据质量！
