水系电解液的电化学稳定窗口（ESW）较窄，限制了水系电池的高电压输出和能量密度。通常，低含水量的水系电解液被用于限制水分以避免其分解。然而，这通常也会不可避免地限制金属阳离子的活动，从而限制了与可用金属离子载流子的兼容性。

在此，香港城市大学支春义、范俊、悉尼大学裴增夏团队报道了一种疏水单元调控的水凝胶电解质（HHE），在高含水量（68%质量分数）的环境中实现了高达3.3V的宽电化学稳定窗口（ESW）。通过在亲水性聚合物链中引入微量疏水系团，增强了水分子与亲水系团之间的氢键强度，从而在富含水分的环境中实现了扩展的电化学稳定性窗口。

此外，HHE中金属阳离子与聚合物链之间的弱相互作用促进了阳离子的迁移能力，使得金属阳离子（如Mn²⁺）能够更容易地在电极材料中进行（去）嵌入反应，即使在温和的电解液环境中也能实现高价态转换反应（如Mn²⁺到MnO₂）。

图1. 疏水单元调控水凝胶电解质的水合状态和电化学稳定窗口

总之，该工作开发了一系列含有微量疏水基团的水凝胶电解质（HHEs）。研究发现，微量疏水基团在调节水凝胶骨架与水分子之间的氢键强度方面极为有效。

基于此，设计的水凝胶电解质在高含水量（54–68 wt%）的情况下实现了2.9–3.3 V的ESW。此外，水凝胶的疏水性减弱了HHEs中金属阳离子的限制，从而成功开发出水系Li₄Ti₅O₁₂||LiMn₂O₄电池。该电池在2000次充放电循环内实现了2.3 V的放电平台和稳定的性能。开发的HHEs具有多种应用，当其用于中性水系Zn||MnO₂电池时，在低电流密度（约0.3 C）下实现了1.9 V的高放电平台、2 mAh cm⁻²的高面积容量以及超过95天的长寿命。

HHEs也适用于水系K离子电池，并展现出1.75 V的放电平台和约99%的库仑效率（CE），这归因于K离子与相应HHEs中其他组分之间的弱相互作用。因此，该工作开发的电解质使得可持续、低成本水系电池的开发成为可能。

图2. 水系锌电池和钾离子电池的电化学行为

Hydrophobic-unit-regulated hydrogel electrolytes with high water content and low salt concentration for high-voltage aqueous batteries， Joule 2025 DOI: 10.1016/j.joule.2025.101827