固态锂金属电池（SSLMBs）因其高能量密度和安全性而成为电池技术中的前沿选择，用固态电解质（SSEs）替代传统锂离子电池中的易燃液态电解质，以期解决安全性问题并提升能量密度。在众多SSEs中，聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质因其良好的机械性能和界面接触性而受到青睐。
在此，中南大学刘洪涛团队利用微波辅助深共晶溶剂(DES)方法合成了具有丰富表面氧空位的片状掺锂高熵氧化物(LHEO-f)，并将其掺入PEO基复合固体电解质(CSEs)中。
研究显示，片状LHEO填充剂的形貌增加了与聚合物链的连续接触表面积，而氧空位增强了界面相互作用。这种协同作用减少了聚合物的变形，提高了CSEs的机械强度。
此外，LHEO-f的表面缺陷改善了与聚合物矩阵中含氧基团的相互作用，促进了锂离子的迁移。具有这些CSEs的全固态锂金属电池(ASSLMBs)表现出优异的高倍率容量和循环稳定性。
图1. 基于CSE-10LHEO-f的对称电池性能
总之，该工作利用DES技术合成了原子级均匀分布、表面氧空位丰富的LHEO-f。其独特的LHEO-f结构确保了与PEO和LiTFSI的良好兼容性。
研究显示，LHEO-f的片状形态增强了其与PEO的相互作用，有效抑制了PEO的结晶，从而优化了锂离子的迁移环境。这种相互作用也增强了CSE的力学性能。LHEO表面的氧空位增加了TFSI-基团的锚定，减轻了它们在界面处的分解，提高了循环性能。Li|CSEs-10LHEO-f|Li锂电池表现出优异的循环稳定性，证实了LHEO有效地增强了电解质/负极界面。
Li|CSE-10LHEO-f|LiFP电池在2 C下的容量为133.7 mAh g−1,500次循环后的保留率为87.34%，具有优异的倍率能力和循环性能。因此，该工作为促进全固态锂金属电池的商业化应用提供了新思路。
Flaky Li-Doped High-Entropy Oxide Enables PEO-Based Composite Solid Electrolyte with Extended Suitability for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202419095
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