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由聚偏二氟乙烯（PVDF）和Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）组成的固体复合电解质有望实现具有高安全性和能量密度的实际应用固体锂电池（SLB）。然而，其面临着聚合物中LLZTO团聚和PVDF在负极界面脱氟化氢的问题。

在此，青岛大学郭向欣、贾梦洋等人通过 LLZTO 中的 Li 原子和 g-C3N4 中的 N 原子之间的金属-氮键将 LLZTO 纳米粒子均匀包裹多孔g-C3N4进而掺入复合电解质中。

研究显示，具有 3D 结构的 LLZTO 网络在电解质内部提供连续、快速的离子传输通道。此外，富含N的g-C3N4可以构建由丰富的Li₃N组成的SEI。

基于此，所获得的复合电解质在30℃下离子电导率为7.56×10⁻⁴ S cm⁻¹，可以稳定循环超过2000小时。使用LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622)和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811)的SLB实现了优异的循环稳定性，在0.5 C下300次循环的容量保持率为88.65%，150次循环的容量保持率为88.22%。

图1. 复合电解质的制备及结构表征

总之，该工作将LLZTO纳米颗粒包裹的多孔g-C3N4微球引入PVDF基体中，得到PVDF/CN@LLZTO复合电解质。研究显示，LLZTO纳米粒子可以通过LLZTO中的Li原子和g-C3N4中的N原子之间的金属-氮键紧密占据CN的大孔，从而在复合电解质内部构建具有连续和快速离子传输通道的3D LLZTO骨架。此外，在电解质中引入CN促进了富含Li₃N 的SEI形成，并抑制了PVDF和锂金属之间的副反应。

基于此，PVDF/CN@LLZTO电解质表现出改善的Li⁺传输，在30℃下离子电导率为7.56×10⁻⁴ S cm⁻¹，Li⁺迁移数为0.49。同时，基于该电解质的对称电池和全电池均表现出稳定循环过程。因此，该工作为高性能复合电解质的构建提供了新的见解。

图2. 全电池性能

Porous g-C3N4 Microspheres Wrapped by Garnet Nanoparticles Enable Solid Composite Electrolytes with Improved Ionic Conduction and Interfacial Stability, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202419182

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