锂离子电池（LIBs）一直是现代能量存储的主力军，支撑着从消费电子产品到电动汽车（EVs）的应用。尽管它们取得了成功，但对更高能量密度和更快充电能力的需求揭示了LIB技术的局限性，推动了领域向下一代锂金属电池（LMBs）的转变。由于锂的低电化学电位和高比容量，有望显著提高比能量，将锂金属作为负极材料的引入被视为一个变革性的步骤。
在此，清华大学刘凯团队设计了一种新的双功能添加剂，乙烯基磺酰氟（VSF），以解决LMBs的多方面挑战，通过稳定锂金属负极上的SEI和高镍NCM811正极上的CEI。VSF的分子设计使其能够参与形成富含LiF的SEI和稳定的、均匀的CEI，通过其分子上的磺酰氟和乙烯基官能团的耦合。
基于此，VSF可以在电极界面上进行控制分解，提供保护屏障，减轻持续的电解质分解，并促进增强的锂离子传输动力学。带有添加剂加量VSF的碳酸酯基电解质可以显著提高LMBs的高电压循环稳定性和倍率性能。
总之，该工作展示了VSF作为一种多功能添加剂，用于稳定碳酸酯基电解液中的锂金属负极和高镍NCM811正极界面的有效性。VSF在锂金属负极上选择性地分解S-F键，在正极上分解乙烯基团，生成保护性界面层，有效抑制了两个活性电极上的持续电解液分解。
基于此，VSF增强的电解液在4.3V下以C/2充电和1C放电循环的全电池在500个周期后保留了84.1%的容量。在更加苛刻的4.5V条件下，电池在300个周期后保持了87.2%的容量，显著优于仅保持了150个周期后29.4%的对照电池。
此外，500 mAh软包电池展现了卓越的容量保持，即使在电解液较少的条件下，在4.3V下循环200个周期和在4.5V下循环150个周期后，仍保持了80%的容量。因此，该工作不仅提高了锂金属电池的性能和耐用性，而且为下一代电解液系统的合理分子设计提供了宝贵的框架，指导未来能源存储技术领域的创新。
图2. 在极端循环条件下各种Li/NMC811电池的性能
Molecular Design of Electrolyte Additives for High-Voltage Fast-Charging Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee04282d
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