通过电化学CO2还原反应(CO2RR)高效生产C2+醇类化合物具有重要意义。然而,由于存在与乙烯(C2H4)生成相关的竞争性C2+路径,CO2RR向C2+醇类的转化通常面临选择性和电流密度较低的问题。
2025年3月13日,中国科学院化学研究所朱庆宫、韩布兴在国际顶级期刊Nature Synthesis上发表题为《Electrocatalytic CO2 hydrogenation to C2+ alcohols catalysed by Pr–Cu oxide heterointerfaces》的研究论文。
在此,研究团队报道了一种逐步沉淀和逐步煅烧的策略,用于构建Pr-Cu氧化物异质界面(Pr6O11-Cu-SS),该结构可以高效地将CO2RR转化为C2+醇类。
Pr6O11-Cu-SS对C2+醇类表现出高的生产率和法拉第效率(FE)。在-1.08 V电位下,C2+醇类的电流密度和FE分别达到了700 mA cm-2和71.3%,其中乙醇和正丙醇的FE分别为58.6%和12.7%;在此条件下C2+醇类/C2H4的比例高达12:1。
实验和理论研究表明,催化剂的高效性能归因于Pr6O11-Cu-SS中存在的Pr4+/Pr3+结构,该结构能够通过独特的Pr-O-Cu键有效稳定Cuδ+/Cu0,并形成稳定的氧化物异质界面。随后,*CO的吸附强度和吸附类型在异质界面上发生改变,形成了混合吸附构型,从而诱导非对称的碳-碳偶联和选择性加氢-脱氧反应,以促进C2+醇类的生成。

图1:催化剂的合成及形貌分析

图2:电化学CO2RR性能测试

图3:(原位)光谱表征
Liu, J., Li, P., Jia, S. et al. Electrocatalytic CO2 hydrogenation to C2+ alcohols catalysed by Pr–Cu oxide heterointerfaces. Nat. Synth. (2025). https://doi.org/10.1038/s44160-025-00752-4.