“太阳能萨巴蒂尔”反应作为一种有前途的可持续方法，用于二氧碳（CO2）加氢处理。基于强金属-载体相互作用（SMSI）的先进金属支撑催化剂的开发在CO2的活化以及选择性调节方面提供了显著的优势。
2025年3月7日，华南师范大学兰亚乾、潍坊学院台夕市、姜在勇、山东大学魏巍在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《In situ Doping Coupling With Vacancy Regulation Induced Strong Metal-Support Interaction in Ni/CaTiO3 to Boost Supercharged Photothermal CO2 Methanation》的研究论文，Zhimin Yuan、Baokun Zhang、Xianglin Zhu为论文共同第一作者，兰亚乾、台夕市、姜在勇、魏巍为论文共同通讯作者。
在本文中，作者合成了由Ni和掺杂Ni的CaTiO3组成的新型复合Ni/CaTiO3催化剂，并用于CO2甲烷化反应。值得注意的是，Ni的掺入对CaTiO3基体中氧空位的形成以及Ni与CaTiO3之间SMSI的建立起到了关键作用。
表面掺杂的Ni原子增强了金属Ni与CaTiO3表面的有效界面接触，显著提高了氢原子的迁移效率，降低了CO2甲烷化的反应势垒，优化了速率限制步骤，这些都有利于CO2甲烷化。
优化后的Ni/CaTiO3催化剂表现出优异的性能，在常压条件下实现了87.77%的CO2转化率、3.12 mol gNi-1 h-1的CH4生成率和约100%的CH4选择性。
本研究为设计高效“太阳能萨巴蒂尔”催化剂奠定了基础，并为有效SMSI机制提供了新的理解。
图1：纯CaTiO3和不同Ni负载量的Ni/CaTiO3催化剂的晶体结构、表面化学态和氧空位的形成
图2：Ni/CaTiO3-3催化剂的TEM表征
图3:CaTiO3、CaTiO3-H2和Ni/CaTiO3-3的CO2和H2吸附特性及其对光热CO2甲烷化反应的影响
图4：Ni/CaTiO3-3在不同条件下的光热CO2甲烷化性能及其稳定性
图5：Ni掺杂和氧空位对CO2甲烷化反应路径和活性的影响
综上，作者开发了一种新型Ni/CaTiO3复合催化剂，通过原位掺杂和氧空位调控，实现了SMSI，并将其应用于光热CO2甲烷化反应。
研究发现，Ni的掺杂促进了氧空位的形成，优化了催化剂界面接触和氢原子的迁移效率，从而显著降低了CO2甲烷化的反应势垒。
不仅为设计高效“太阳能萨巴蒂尔”催化剂提供了新思路，还深入揭示了SMSI在光热催化中的作用机制，为未来可持续能源转化技术的发展奠定了基础。
In situ Doping Coupling With Vacancy Regulation Induced Strong Metal-Support Interaction in Ni/CaTiO3 to Boost Supercharged Photothermal CO2 Methanation. Adv. Funct. Mater.(2025), https://doi.org/10.1002/adfm.202503531.