由于水系电解液具有较高的安全性、成本效益和环境可持续性，水系电池受到了广泛关注并得到了快速发展。此外，多价离子在水系电解液中的去溶剂化能较低，从而提升了扩散动力学。因此，水系钙离子电池（ACIBs）可能成为一种具有优异钙储存性能的潜在钙化学体系。
在此，武汉理工大学安琴友、王军军，桂林理工大学王吉林等人通过在MoS2的层间嵌入十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）分子，构建了具有扩大层间距（高达1.00 nm）和富1T相的MoS2（ES-1T-MoS2）。
密度泛函理论（DFT）计算表明CTAB分子的嵌入增强了MoS2的电子导电性及其对Ca2+离子的吸附能力。得益于更大的层间距和增强的电子电导，ES-1T-MoS2在200 mA g-1时表现出更高的放电容量（91.2 mAh g-1，而MoS2仅为29.4 mAh g-1）以及更优异的倍率性能（从20提高到76.1 mAh g-1，测试电流为2.0 A g-1）。通过原位/非原位表征技术揭示了基于嵌入-脱出反应的钙储存机制，以及质子与Ca2+离子共嵌入的现象。
最终组装了一种“摇椅式”水系钙离子全电池（CuHCF||CaxES-1T-MoS2）。该全电池表现出优异的长循环寿命（2000次循环，容量保持率高达90.7%）以及-20至50 °C的宽温工作能力。
总之，该工作通过分子工程扩大了MoS2的层间距，显著提升了其储钙容量（从29.4 mAh g-1提高至91.2 mAh g-1）。ES-1T-MoS2还表现出宽温度工作能力，可在-20至50 °C范围内工作。
DFT计算表明，储钙性能的提升归因于富含1T相的MoS2以及扩大的层间距。此外，ES-1T-MoS2的储钙机制被证明为一种伴随MoS2由1T相向2H相转变的嵌入-脱出反应。构建的“摇椅式”CuHCF||CaxES-1T-MoS2全电池表现出长的循环寿命，达到2000次循环。组装的水系钙离子软包电池在150次循环后仍保持90.8%的高容量保持率，并展现出良好的稳定性。
因此，该工作工作提供了一种有效策略来提高过渡金属二硫化物的储钙性能，同时推动了水系钙离子软包电池研究的进展。
图2. CuHCF||CaxES-1T-MoS2全电池的电化学性能
Molecular Engineering to Construct MoS2 with Expanded Interlayer Spacing and Enriched 1T Phase for “Rocking-Chair” Aqueous Calcium-Ion Pouch Cells， ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c11147
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