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Fe-N₄单原子催化剂（SACs）的微环境调控对过氧一硫酸盐（PMS）的活化起着关键作用。尽管传统的主配位中掺杂杂原子能够增强活性，但它破坏了Fe-N₄的对称性，并降低了其稳定性。

2025年3月11日，华中师范大学徐晖、湖北大学张干兵、上海交通大学张礼知在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Robust Fe-N₄-C₆O₂ single atom sites for efficient PMS activation and enhanced Fe^IV = O reactivity》的研究论文。

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在本文中，作者提出在二级配位壳层中进行氧掺杂，构建了Fe-N₄-C₆O₂单原子催化剂。该方法在保留原始配位对称性的同时，增强了局域电场，从而在活性和稳定性之间取得了平衡。

在PMS活化过程中，该方法通过降低Fe中心的电子密度来增强Fe-N键，从而抑制了Fe-N键结构的变形（键长振幅从0.875-3.175 Å减小到0.925-2.975 Å），实现了超过240 h的延长催化寿命。

同时，减弱的配位场降低了Fe=O σ*轨道的能量，促进了高价铁氧物种对双酚A的亲电σ攻击，使其降解速率提高了41.6倍。

这项工作证明了二级配位工程是一种解决单原子催化剂设计中的活性-稳定性平衡问题的可行策略，为开发环境催化剂提供了广阔的前景。

图1：Fe-SACs的合成与表征

图2：催化剂的光谱表征与结构计算

图3：PMS在Fe-SACs上的活化分子机制

图4：Fe-SACs的活性与稳定性

图5：Fe-SACs/PMS体系的机制探究

图6：Fe^IV=O与污染物的反应机制

综上，作者通过在Fe-N₄单原子催化剂（SACs）的二级配位壳层中掺杂氧原子来构建Fe-N₄-C₆O₂结构，以高效激活过氧一硫酸盐（PMS）并增强Fe^IV=O的反应活性。

研究发现，这种氧掺杂策略不仅通过增强局域电场提高了催化剂的活性，还通过保持原始配位对称性显著提升了催化剂的稳定性和使用寿命（超过240 h），同时使双酚A的降解速率提高了41.6倍。

该研究成功解决了单原子催化剂设计中活性与稳定性之间的平衡问题，为开发高效、稳定的环境催化剂提供了新的思路和方法，具有重要的科学意义和广阔的应用前景，尤其是在难降解有机污染物的处理和环境修复领域。

Chen, T., Zhang, G., Sun, H. et al. Robust Fe-N₄-C₆O₂ single atom sites for efficient PMS activation and enhanced Fe^IV=O reactivity. Nat. Commun., (2025).

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