许昌学院&西南石油大学,联合福州大学王心晨,新发Angew!

利用水(H2O)进行光/电催化二氧化碳(CO2)还原以生产燃料和化学品,为解决环境和能源挑战提供了双重解决方案。

2025年3月3日,许昌学院马敏智郑直法文君西南石油大学周莹,福州大学王心在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Mechanistic Insights into H2O Dissociation in Overall Photo-/Electro-Catalytic CO2 Reduction》的综述文章,马敏智为论文第一作者,马敏智、郑直、法文君、周莹、王心晨为论文共同通讯作者。
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马敏智2016年学士毕业于许昌学院;2022年博士毕业于西南石油大学;2018.01-2018.04赴日本京都大学交流学习;2023年6月至今在许昌学院工作。
马敏智主要从事光催化小分子资源化利用以及单原子催化剂的研发与表征。目前在Appl. Catal. B-Environ.,Chem. Eng. J.,Green Chem.,ACS Catal.等期刊发表SCI论文15篇,其中第一作者论文4篇,合作发表11篇。获得2022年川渝科技学术大会优秀论文三等奖。
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郑直,教授,中原学者。本科硕士博士分别毕业于华中师范大学、清华大学和香港中文大学化学系。现任许昌学院校长,许昌市政协副主席,九三学社中央委员,九三学社河南省委副主委、许昌支社主委,河南省微纳米能量储存与转换材料重点实验室主任,国务院政府特殊津贴专家,教育部新世纪优秀人才支持计划入选者,河南省科技创新杰出人才和杰出青年基金获得者。
郑直教授主要从事化学及材料科学的教学和科研工作,共发表SCI收录论文270余篇,包括J. Am. Chem. Soc.》《Adv. Mater.》《Energy Environ. Sci.等化学材料领域顶尖杂志,H-index 51;研究工作被《Chemical Reviews》等学术期刊作专门评述,主持6项国家自然科学基金面上项目,主持完成教改省级重点项目2项,完成1项国家自然科学基金重大研究计划培育项目子课题。
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法文君,教授,郑州大学兼职硕士生导师,河南省微纳米能量储存与转换材料重点实验室副主任,许昌学院表面微纳米材料研究所副所长。2003年本科毕业于华中师范大学化学学院。20086月博士毕业于武汉大学化学与分子科学学院。20163-20173月在大宋官窑股份有限公司挂职副总经理。20189-20199月在美国波士顿学院访学。
法文君教授主要从事功能纳米材料的制备及陶瓷制品的烧制研究工作。近年来,共发表SCI论文20余篇。
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周莹,教授,2004年中南大学无机非金属材料工程专业本科毕业;2007年中国科学院上海光学精密机械研究所材料学硕士研究生毕业;2010年瑞士苏黎世大学材料化学博士研究生毕业;2012年7月起,历任新能源材料与器件教研室主任、材料科学与工程学院副院长、院长、新能源与材料学院院长、光伏产业技术研究院院长;2022年9月起,任西南石油大学党委常委,2022年11月起任西南石油大学副校长。
周莹教授长期从事油气资源与绿色能源教学科研工作,主持国家重点研发计划重点专项课题等科技部项目2项、国家自然科学基金5项等,在科学通报、 Nature Communications 、 JACS 、 Angew. Chem.等国内外期刊发表论文200多篇,被引11000多次, H因子65,2020年以来连续入选 Elsevier 中国高被引学者,授权国内外发明专利40多项。
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王心晨中国化学会会士,英国皇家化学学会会士,福州大学党委常委、副校长,能源与环境光催化国家重点实验室主任。王心晨于2002年获得福州大学物理化学硕士学位;2005年获得香港中文大学博士学位,后获聘为福建省“闽江学者特聘教授”,任职于福州大学。
王心晨教授长期从事光催化剂的设计合成、结构与性能调控、光催化反应机理等,已在国际期刊发表SCI论文360余篇,论文被他引7.8万余次,H指数134。
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长期以来,该反应体系中的催化剂设计主要集中在优化还原位点以提高CO2还原半反应的效率或指导其反应路径。然而,对于设计H2O活化位点以调节H2O解离半反应的关注较少。
尽管如此,在整体CO2还原中决定速率的步骤是H2O活化位点,因为它通过质子耦合电子转移过程影响含碳中间体的演化方向和形成能量。
该文章总结了H2O分解半反应在调节CO2还原性能中的机制,这些分析旨在揭示H2O活化影响CO2还原途径和转化效率的潜在调控机制,并构建一种能够指导高效催化材料设计和开发的“机制-结构-性能”关系。
该文章介绍了用于研究H2O分解机制的高级表征技术,并讨论了当前面临挑战,并对未来设计活化位点以提高光/电催化CO2还原性能提供了展望。
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图1:光催化和电催化CO2还原半反应的基本机制
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图2:水解对CO2还原性能的调控机制
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图3:质子供给效应
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图4:电子供给效应
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图5:不可忽视的逆反应效应
综上,本文总结了光/电催化CO2还原与水反应生成高附加值烃类的机制,重点关注水分解半反应对CO2还原性能的调控作用,揭示了质子供应、正电荷耗竭和逆反应对CO2还原路径和效率的影响。
总结了水分解半反应的调控机制,提出了通过设计水解离位点来优化CO2还原性能的新策略,建立了“机制-结构-性能”关系,为设计高效催化剂提供了理论基础。
为实现可持续的CO2资源化利用提供了新思路,有望推动光/电催化CO2还原技术的发展,助力碳中和目标的实现,并为其他涉及水作为反应物的催化反应提供借鉴。
Mechanistic Insights into H2O Dissociation in Overall Photo-/Electro-Catalytic CO2 ReductionAngew. Chem. Int. Ed.,  2025.  https://doi.org/10.1002/anie.202425195.
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