水系锌离子电池(AZIB)由于具有储量丰富、无毒和安全等特点，被认为是新一代可植入电池候选者之一。将添加剂引入水系电解液为抑制锌负极的枝晶生长和副反应提供了重要途径，然而目前仍缺乏根据关键性能限制因素选取合适的电解液添加剂的有效指导。
在此，南京理工大学傅佳骏、陈涛等人提出将酸解离常数（pKa）作为筛选合适有机质子供体的关键指标，以实现高可逆性的Zn||聚苯胺（PANI）电池。结果表明，低pKa的L-苹果酸（L-MA）可以持续提供质子，有效减少非导电性碱性副产物的积累，并解决PANI正极的去质子化问题。同时，去质子化的苹果酸阴离子与Zn²⁺形成双齿配位结构，取代了水合Zn²⁺形成缺水溶剂化结构，促进了富锌碳酸盐（ZnCO₃）固态电解质界面（SEI）的形成。
基于此，Zn||Zn对称电池在80%的高深度放电情况下可以稳定循环超过460小时。此外，L-MA添加剂使得Zn||PANI全电池在5000次循环后仍能保持89%的容量。
总之，该工作提出了一种有效的筛选策略，用于选择有机质子供体添加剂，以提高锌||聚苯胺（PANI）电池的性能。低pKa值的有机质子供体添加剂不仅通过重构溶剂化结构和阳极/电解液界面促进均匀的锌沉积，还解决了PANI正极的去质子化问题。
结果表明，在水系电解液中加入L-MA添加剂可以有效缓解锌表面不溶性碱性副产物的积累，并通过持续提供质子加速PANI正极的氧化还原反应动力学。同时，完全去质子化的苹果酸阴离子作为双齿配体，替代了水合锌离子中的两个活化水分子，从而促进了富锌碳酸盐（ZnCO₃）固态电解质界面（SEI）的形成。
基于此，采用该电解液的锌||铜非对称电池，锌||锌对称电池以及锌||PANI全电池均表现出优异性能。因此，该工作为有机质子供体添加剂的选择提供了理论指导，有望推动高可逆性水性锌金属电池的发展。
Intrinsic Screening Descriptor for Organic Proton Donors to Enable Long Lifespan Aqueous Zinc||Polyaniline Batteries， Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202403392
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