“闪电”合成黑科技:北理工团队打造高效氨合成的秘密武器!新发Nature子刊!

在电化学硝酸盐还原(NO3RR)反应中,原子分散的钌-铜双原子催化剂(Ru-Cu DACs)因其独特的不对称配位特性,成为实现可持续氨生产不可或缺的关键材料。然而,如何高效且精准地合成这类催化剂,依然是当前亟待解决的科学难题。

2025年3月4日,北京理工大学陈鹏万、高鑫、陈文星团队在国际知名期刊Nature Communications上发表题为《Tailoring asymmetric RuCu dual-atom electrocatalyst toward ammonia synthesis from nitrate》的研究论文,刘开源博士为论文第一作者,陈鹏万教授、高鑫副研究员、陈文星副教授为论文共同通讯作者。
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陈鹏万,北京理工大学特聘教授、博士生导师,现任北京理工大学材料学院院长。入选科技部中青年领军人才、教育部新世纪人才。1989年09月-1996年02月期间在昆明理工大学攻读学士和硕士学位,1996年03月-1999年03月在北京理工大学攻读博士学位。2001年05月完成中国科学院力学研究所的博士后研究,随后全职加入北京理工大学。
陈鹏万教授主要从事动高压制备新材料、特种加工技术、含能材料应用技术、材料力学行为与失效机理等方面的研究工作;主持国家自然科学基金、国防专项等多个国家级项目;以第一作者或通讯作者发表SCI收录论文100余篇,获授权发明专利30余项。并担任国际弹道学会理事会理事、中国兵工学会爆炸与安全技术专业委员会主任委员、爆炸防护与应急处置教育部工程研究中心主任。
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高鑫,北京理工大学机电学院副研究员、硕士生导师。2011年本科毕业于北京化工大学,2011年9月-2018年3月期间在北京理工大学攻读博士学位(导师:陈鹏万教授),2018年6月-2020年2月以学术研究员身份赴日本熊本大学进行博士后研究(合作导师:Kazuyuki Hokamoto教授)。
高鑫副研究员的主要研究方向为冲击波物理化学效应及其在材料制备中的应用,包括脉冲放电制备纳米材料、冲击合成、爆炸烧结、爆炸焊接等,期间主持国家青年科学基金项目1项,主持其它国家专项2项,参与国家科学自然基金研究1项,主持爆炸科学与技术国家重点实验室项目2项。
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陈文星,北京理工大学材料学院副教授,博士生/硕士生导师。2011年本科毕业于北京航空航天大学;2015年博士毕业于中国科学技术大学国家同步辐射实验室,师从吴自玉教授;2016年在清华大学进行博士后研究,师从李亚栋院士;2018年受聘于北京理工大学材料学院,并建立课题组,担任独立PI,并担任Nat. Commun.,Angew. Chem.,Adv. Mater.,Matter等学术期刊独立审稿人。
陈文星副教授目前致力于金属催化剂的原子级精准合成,并将催化剂应用于电催化(HER、OER、ORR、CO2RR)、有机催化、光催化、酶催化等领域,并连续五年(2020-2024)入选科睿唯安全球高被引科学家榜单。已发表论文280余篇,总计SCI引用38000余次,高被引论文70余篇,其中以通讯作者/第一作者(含共同)在Nat. Catal.,Nat. Commun.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem.,Adv. Mater.,Energ. Environ. Sci.等国际知名期刊上发表论文100余篇。
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在本文中,作者提出了一种创新的脉冲放电方法,通过向氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA)负载的钌(Ru)和铜(Cu)前驱体中注入微秒级脉冲电流,实现了原子分散的Ru和Cu双原子催化剂的高效合成。这些双原子位点通过金属盐纳米晶体的爆发分解过程,精准锚定在NGA的纳米孔缺陷中,形成了具有独特活性的RuCu DAs/NGA催化剂。
测试发现,该催化剂在-0.4 V下实现了95.7%的法拉第效率(FE)和3.1 mg h-1 cm-2的氨产率。原位研究表明,在NO3RR过程中,活性位点动态演化为不对称的RuN2-CuN3。密度泛函理论(DFT)计算表明,不对称的RuN2CuN3/C结构协同优化了中间体的吸附,并降低了关键步骤的能量势垒。
此外,脉冲放电还能在特定的配位环境中超快速合成各种DACs(如PtCu、AgCu、PdCu、FeCu、CoCu、NiCu),为精确制备原子分散的双原子催化剂提供了一种通用策略,而这些催化剂在传统合成方法中往往难以实现精准制备。
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图1:RuCu DAs/NGA的合成与设计示意图
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图2:RuCu DAs/NGA的结构表征
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图3:RuCu DAs/NGA的原子结构和化学态分析
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图4:扩展的MCu DAs/NGA的结构表征
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图5:NO3RR性能和原位结果
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图6:NO3RR活性理论分析
综上,作者通过脉冲放电策略,合成了一种具有不对称配位结构的原子分散Ru-Cu双原子催化剂,并将其应用于NO3RR合成氨。该方法利用氮掺杂石墨烯气凝胶作为载体,实现了高效的氨合成,并通过原位光谱技术和理论计算揭示了催化剂的动态演变机制。
本研究成果不仅为可持续氨生产提供了新的技术路径,还为原子分散催化剂的设计与应用提供了理论基础,有望在工业合成氨和环境修复领域实现广泛应用。
Liu, K., Sun, Z., Peng, X. et al. Tailoring asymmetric RuCu dual-atom electrocatalyst toward ammonia synthesis from nitrate. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57463-9.

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