“神操作”!中科院“杰青”团队,最新Angew!

电化学氧还原反应(ORR)为传统蒽醌法合成过氧化氢(H2O2)提供了一种诱人且可持续的替代方案。然而,在开发用于高纯度H2O2生产所需的可扩展电催化剂和高性价比反应器方面,仍面临诸多挑战。

2025年3月4日,中国科学院福建物质结构研究所温珍海研究员/黄钧衡副研究员国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Electrochemical Pilot H2O2 Production via Solid-State Electrolyte Reactor: Insights from a 2-electrons ORR Hybrid Catalyst》的研究论文,团队成员Shengjian Lin为论文第一作者,温珍海研究员、黄钧衡副研究员为论文共同通讯作者。
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温珍海,中国科学院福建物质结构研究所研究员,国家杰青。2004年7月获得北京工业大学工学硕士学位,2008年3月获得中国科学院大学理学博士学位,2008年3月进入南昌航空大学担任讲师。此后分别于2009年7月和2010年10月进入德国马普高分子研究院和美国威斯康星大学密尔沃基分校进行博士后研究,随后于2015年1月加入中国科学院福建物质结构研究所。他先后入选德国洪堡学者、中科院百人计划、福建省百人计划,并于2022年获得国家杰出青年科学基金。
温珍海研究员主要从事混合电化学能源体系研究,聚焦绿色电化学增值合成(如制氢、生物质转化、CO2转化)及锂/钠离子混合电池技术等关键电极材料及器件研究。他在电化学能源转换技术领域取得了多项突破性成果,尤其在混合电化学电池和电化学合成方面表现突出。他以第一作者或通讯作者身份在Science Advances,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem.,Adv. Mater.等国际知名学术期刊发表论文200余篇。
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黄钧衡,中国科学院福建物质结构研究所副研究员,硕士生导师。2016年博士毕业于中国科学技术大学;2016-2020年在中国科学院福建物质结构研究所温珍海课题组从事博士后研究,出站后留所工作。
黄钧衡副研究员长期致力于二维超薄过渡金属氧化物、硫化物等光电能源催化剂的结构调控、性能优化以及器件设计研究,并主持国家自然科学基金青年项目。他以第一作者或通讯作者身份在Angew. Chem.,Advanced Functional Materials,Chemsuschem等国际知名学术期刊发表论文多篇,其中多篇论文入选高被引论文。
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在本文中,作者介绍了一种简单而有效的机械混合方法,采用氧化碳纳米管(OCNTs)和层状双金属氢氧化物(LDH)制备杂化电催化剂。这种易于制备且低成本的催化剂在固态电解质电池中实现了近乎100%的法拉第效率(FE),在10 mA cm-2时具有73 mV的低过电位(在400 mA cm-2时为588 mV)。
通过密度泛函理论(DFT)计算和原位分析,作者揭示了LDH助催化剂在微调催化剂/固态电解质界面处的局部pH值方面发挥的关键作用,从而驱动催化活性和选择性。
另外,作者还设计了一种低成本的固态反应器,使用阳离子交换树脂(CER)作为质子导体和微通道,以实现高效的传质,实现了5.29 mmol cm-2 h-1H2O2产率和11.8 wt.%的连续输出浓度。在15 A电流下进行中试放大测试,反应器的工业面积为2×100 cm2实现了约127.0 mmol h-1的优异 H2O2 产率,标志着可持续H2O2生产的重大进步。
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图1:催化剂的制备与表征
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图2:2e-ORR性能测试
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图3:电催化机理
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图4:无膜固态电解质反应器性能测试
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图5:无膜固态电解质反应器中试放大测试
综上,作者通过机械混合方法将OCNTs与LDH结合,制备了一种用于电化学氧还原反应的杂化催化剂,用于高效生产过氧化氢。通过理论计算和实验验证,揭示了LDH在催化剂/固态电解质界面处调节局部pH值的关键作用,并设计了一种低成本的无膜固态电解质反应器,实现了高纯度H2O2的连续生产。
该研究成功开发了一种高效、低成本的H2O2电化学生产方法,实现了接近完美的法拉第效率和低过电位,并且在工业级中试放大测试中,同样获得了十分可观的的H2O2产率。
这一成果不仅为可持续H2O2生产提供了新的技术路径,还通过无膜设计和高效的氧气循环利用,显著降低了生产成本和能耗,展现出在工业规模应用中的巨大潜力。
Lin S., Wang J.Chen J. et alElectrochemical Pilot H2O2 Production via Solid-State Electrolyte Reactor: Insights from a 2-electrons ORR Hybrid CatalystAngew. Chem. (2025). https://doi.org/10.1002/anie.202502144.

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