降低42.4%!济南大学/山东大学,联合发表AM!

无负极锂金属电池(ALLMB)因其高能量密度和安全特性,成为储能应用的理想候选者。然而,在负极铜集流体(CuCC)上形成的不稳定固态电解质界面(SEI),导致不均匀锂沉积/剥离的可逆性较差。
在此,山东大学陈皓、刘宏,济南大学周伟家等人通过在CuCC电沉积过程中使用锂盐作为表面控制剂,开发了一种自选择性且能催化形成iSEI的CuCC设计方法,可自选择并引导单向的Cu(220)晶面作为CuCC最具亲盐性的晶面生长。
这种自选择的Cu(220)晶面促进了电池中锂盐的吸附以及由锂盐分解衍生的iSEI的形成,从而将锂电镀/剥离库仑效率从99.25%提高到99.50%(在400个循环内保持稳定),并且ALLMB在100个循环内的容量衰减率也降低了42.4%。还展示了这种自选择性CuCC在制造350 Wh kg⁻¹软包电池方面的实际大规模生产能力
总之,该研究提出了一种自选择性且能催化无机界面形成的集流体设计。所形成的自选择性铜集流体呈现出由LiFSI盐选择的Cu(220)晶面的单向生长,在以Cu(220)晶面为主的集流体上,对LiFSI盐的吸收能力显著增强(LiFSI与铜的结合能从-2.50 eV提高到-2.88 eV),同时在电池中将LiFSI盐完全且有效地转化为SEI的催化能力也更强。基于这种自选择性集流体设计的ALLMB在100个循环后的容量衰减速度也降低了42.4%。
此外,该种自选择性且能催化iSEI形成的CuCC-SSIC设计还与目前先进且极具市场潜力的复合集流体技术高度兼容,能够连续制备分米级尺度的自选择性且能催化iSEI形成的复合集流体,用于构建能量密度为350 Wh kg⁻¹、容量为2.07 Ah级别的ALLMB软包电池。因此,该工作为高选择性电极及催化剂设计提供了一种与新的商业化制备方法相兼容、可大规模生产的范例,有助于未来电化学反应体系的创新。
Self‐Selective (220) Directional Grown Copper Current Collector Design for Cycling‐Stable Anode‐Less Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202413420