唯一单位！南昌大学Nano Lett.: 拓扑效应功不可没，有效促进CO2转化为乙醇
电催化CO2还原反应(CO2RR)是减少温室气体排放和实现碳中和的关键技术。此外，它提供了一条生产可持续化学燃料的途径，解决了全球能源短缺问题。乙醇是一种高价值的CO2RR产品，由于其高能量密度和安全的氢运输能力而特别具有吸引力。
然而，由于CO2固有的化学稳定性和复杂的多电子还原过程，使得实现适合于工业应用的高电流密度CO2RR成为一个难题。Cu基材料能够促进CO2RR生产C2+产品。多重反应途径往往会影响过程的选择性。复杂的反应环境也会引起表面重构，导致性能下降。人们已经提出了各种策略来应对这些挑战，但同时实现高催化性能和长期稳定性仍然是一个巨大的挑战。
近日，南昌大学王红明和单文哲等探索了拓扑材料的CO2RR性能，重点是生产高价值的C2+产品。具体而言，研究人员利用理论计算筛选了14种稀土铜氧化物，确定出Pr2CuO4材料作为催化CO2RR的模型催化剂。
实验结果表明，Pr2CuO4催化剂在-1.1 VRHE下的乙醇法拉第效率高达67%，部分电流密度为220 mA cm-2。此外，该催化剂在-1.0 VRHE下连续电解15小时过程中的乙醇法拉第效率一直保持在60%以上，且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化，显示出优异的稳定性。
基于系统的表征和理论计算，Pr2CuO4催化CO2RR生产乙醇选择性的提高归因于三个关键因素：首先，Cu和Pr之间的双金属协同作用对于C2+产物的形成是至关重要的；其次，从拓扑角度看，关键中间体的C p轨道与Cu dz2和dx2-y2轨道之间的强相互作用，显著促进了电荷转移，并形成了一个向乙醇发展的有利途径；最后，拓扑表面态(TSS)在整个过程中的稳定性保证了催化性能长期保持。总的来说，该项研究证实了通过利用拓扑效应提升催化性能的可行性，为设计高效的催化剂提供了理论指导。
Efficient conversion of CO2 to ethanol by utilizing the topological surface states of rare-earth cuprates. Nano Letters, 2025. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c05719
