华东理工大学王海丰，新发JACS！

揭示在操作条件下的原子尺度结构演变至关重要，但要提高RuO₂催化剂在酸性析氧反应（a-OER）中的耐久性仍是一个巨大的挑战。

2025年2月28日，华东理工大学王海丰、杨化桂、侯宇、袁海洋在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Inhibiting Overoxidation of Dynamically Evolved RuO₂ to Achieve a Win–Win in Activity–Stability for Acidic Water Electrolysis》的研究论文，Wenjing Li、Dingming Chen、Zhenxin Lou为论文共同第一作者，王海丰、杨化桂、侯宇、袁海洋为论文共同通讯作者。

王海丰，华东理工大学教授，国家优青（2016）。1983年出生，2005年、2012年在华东理工大学获得学士和博士学位，硕博连读期间曾被国家公派至英国贝尔法斯特女王大学联合培养，博士毕业后留校任副教授，2017年晋升为教授。

王海丰教授主要从事计算化学和理论催化研究。研究以催化剂理性筛选和设计为目标，重点关注催化活性理论及新方法发展、金属及氧化物材料催化新机理和构效关系的建立，并聚焦光电转换和水分解制氢等能源/环境体系催化材料的优化调控和理论预测。

杨化桂，华东理工大学教授，国家杰青（2017），澳大利亚昆士兰大学荣誉教授。1996年本科毕业于青岛大学，1999年硕士毕业于华东理工大学，随后留校任助理研究员，2004年博士毕业于新加坡国立大学，2007-2008年在澳大利亚昆士兰大学从事博士后研究，2008年加入华东理工大学担任教授。

杨化桂教授的研究领域为以太阳能转换与储存为背景，致力于新型清洁能源领域关键功能材料（催化剂）及其器件的理论设计、制备组装和应用基础研究。包括1、金属与半导体氧化物晶态材料的可控制备与生长机理研究；2、先进光伏器件及其关键材料；3、人工光合成：太阳能光/光电/电催化分解水制备“绿氢”及CO₂等小分子资源化利用。 

侯宇，华东理工大学教授，国家高层次人才。2010年于华东理工大学获学士学位，2015年于华东理工大学获博士学位，毕业后留校从事科研与教学工作。

侯宇教授的主要研究方向为1. 光伏技术：钙钛矿太阳能电池、染料敏化太阳能电池等新概念光伏器件；2. 计算材料学：大数据背景下新型清洁能源领域关键功能材料的理论设计与智能筛选；3. 新材料：新型晶态材料的合成及其结晶机制研究。

袁海洋，华东理工大学特聘副研究员。2013年本科毕业于湖南工业大学，2019年博士毕业于华东理工大学（导师：胡培君教授），随后留校从事博士后研究（合作导师：杨化桂教授），博士后出站后留校担任特聘副研究员/副教授。

袁海洋副研究员主要从事计算化学和理论催化研究。以能源、环境等相关领域的催化剂理性筛选和设计为目标，探索催化剂表/界面结构特性、解析催化反应等，加速催化材料的理论设计，为实验上催化材料的设计合成提供理论指导。

在本文中，作者提出了一种自适应机器学习（ML）工作流程，以阐明在复杂组成和构型空间内RuO₂(110)表面与电位相关的状态到状态的全局演化，揭示了结构模式与稳定性之间的相关性。

研究确定了在低电位下自我演化的扭曲RuO₅单元活性态，该活性态表现出轻微的Ru溶解和活性自促进现象。

这种状态展现出低电位阻抗容量（PRC），并在电位升高时演变为惰性的RuO₄单元。

为了增强PRC，并缓解活性状态的过度演变，作者探索了金属掺杂工程，并发现了一个反火山型掺杂规则：掺杂的金属-氧键合的强度应与Ru-O键的强度相差很大。

这一规则为设计稳定的基于RuO₂的催化剂提供了理论框架，并澄清了关于不同金属在稳定RuO₂中作用的不同观点。

应用这一规则，研究人员预测并通过实验证实Na能有效稳定RuO₂在其活性状态。所合成的Na-RuO₂在a-OER中运行超过1800小时而不发生任何降解，并且能够在PEM电解中长期使用。

本研究增强了对于RuO₂操作过程中结构演变的理解，并有助于设计用于a-OER的耐用催化剂。

图1：机器学习势（MLP）工作流程

图2：电化学凸包图和不同Ru₁–_αO_δ的最稳定表面结构

图3：RuO₂(110)在不同运行电位下的转化自由能及优化表面结构

图4：Ru-O键强度与键长的关系

图5：OER活性与Ru-O键强度的关系

图6：金属掺杂对RuO₂稳定性的影响

图7：Na掺杂RuO₂的实验验证

综上，作者通过机器学习和实验相结合的方法，研究了在酸性析氧反应（a-OER）中，RuO₂催化剂的动态结构演变及其稳定性问题，并提出了通过金属掺杂抑制RuO₂过氧化的策略，成功实现了活性与稳定性的双赢。

该研究不仅深入理解了RuO₂在酸性条件下的结构演变机制，还为设计高稳定性和高活性的a-OER催化剂提供了理论框架，解决了当前RuO₂催化剂稳定性不足的瓶颈问题。

此外，Na-RuO₂催化剂在质子交换膜（PEM）电解水装置中表现出优异的性能和耐久性，有望在工业规模的绿色制氢中得到广泛应用，推动可再生能源技术的发展。

Inhibiting Overoxidation of Dynamically Evolved RuO₂ to Achieve a Win-Win in Activity-Stability for Acidic Water Electrolysis, J. Am. Chem. Soc., 2025. https://doi.org/10.1021/jacs.4c18300.

👉 点击阅读原文，立即下单！