港城大AFM: 构建分层自旋极化纳米片阵列，实现磁场下大电流水氧化

水电解制氢在推动向清洁能源过渡和实现碳中和目标方面发挥着关键作用。作为水电解的速率决定反应，析氧反应(OER)在产生自旋三重态氧的同时，由于中间体的自旋翻转，表现出自旋敏感性。在这方面，自旋极化催化剂可以通过在中间体和自旋定向活性中心之间产生铁磁交换来促进自旋敏感的OER。

近年来，一些基于内在或界面自旋极化的研究已经被报道，如高自旋离子掺杂，自旋态调制，界面铁磁-反铁磁(FM-AFM)耦合，以及畴壁工程等。然而，开发具有铁磁性和金属性耦合的自旋极化材料仍是具有挑战性的，更不用说要满足工业OER效能和长期耐久性的额外要求。因此，提出一种新的材料开发策略，对于制备出突破安培级电流密度的自旋极化电催化剂具有重要意义。

近日，香港城市大学Johnny C. Ho(何颂贤)和Chun-Yuen Wong(黄骏弦)等在磁场作用下，结合固有极化和界面自旋极化，设计了一种泡沫Ni负载的分层自旋极化(Ru-Ni)O_x纳米片阵列(Ru-Ni)O_x@NF。

实验结果表明，(Ru-Ni)O_x@NF催化剂在碱性电解质和0.4 T的磁场中，达到1.0 A cm^-2电流密度所需的OER过电位仅为286 mV (在没有磁场存在的条件下过电位为353 mV)；并且，无论磁场是否存在，(Ru-Ni)O_x@NF在1.0 A cm^-2下都能够连续稳定电解超过200小时，性能优于大多数文献报道的自旋OER催化剂。

原位实验结果和理论计算表明，(Ru-Ni)O_x@NF催化剂对促进OER的自旋极化效应的敏感性可归因于内部和界面自旋极化策略的成功整合：一方面，由Ni掺杂引起的RuO₂结构域内的固有自旋极化可以提供自旋定向的Ru活性位点，其活性在磁场下可以得到改善；另一方面，与NiO@NF相比，互联的纳米片内更丰富的界面进一步放大了FM-AFM耦合辅助自旋电子转移的效果。更重要的是，可控地操纵磁场可以通过优化O-O耦合步骤来降低OER过程的热力学势垒，加速反应的进行。

总的来说，这项工作证实利用氧化物在具有独特几何形状和导电性的泡沫金属上原位生长过程中的相互掺杂效应，在磁场作用下建立工业OER的分层相互掺杂结构是可行的，同时通过掺杂诱导的自旋调制可以将内部极化效应和界面自旋极化效应结合起来。

Hierarchical spin-polarized nanosheet array for boosting ampere-level water oxidation under magnetic field. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202420810

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