博士一作！北大郭少军&骆明川，最新AM！

研究概述

可再生电力驱动的二氧化碳（CO₂）电还原为碳中和和可持续化学物质生产提供了一条有前景的途径。然而，在工业级的电流密度下，这一途径的可行性面临着催化效率和近中性电解液中耐久性的限制，这是由于水解离对*H物种的不利容纳。

2024年12月23日，北京大学郭少军教授、骆明川助理教授、钱正义博士团队在Advanced Materials期刊发表题为《In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi₂O₂CO₃ Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO₂ with Activated Water Dissociation》的研究论文。

该研究报道了一种新的策略，通过氢氧化铋纳米管前驱体原位电化学转化的亚碳酸铋纳米片表面丰富的羟基来加速水的解离。

该催化剂能够在电流密度高达1000 mA cm^-2的情况下电合成甲酸盐，在液流电池中,法拉第效率>96%，并且膜电极组件（MEA）在稀释的近中性环境中展示出200小时的良好耐久性。

结合动力学研究、原位表征和理论计算的结果表明，原子厚度增强了羟基的吸附，并且具有高度局域化的电子构型，使得羟基功能化表面对含氧物质的亲和性更强，从而降低了水解离的能垒以及质子耦合电子从^*OCHO到^*HCOOH的关键加氢步骤。

图文解读

图1：Bi(OH)₃-after的合成和结构

图2：中性电解液中CO₂电还原生成Bi(OH)₃-after的性能

图3：Bi(OH)₃-after反应机理的研究

图4：以Bi₂O₂CO₃（001）为基准，羟基功能化Bi₂O₂CO₃（001）表面的DFT计算

文献信息

In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi₂O₂CO₃ Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO₂ with Activated Water Dissociation.Advanced Materials. 2024.

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