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研究概述
金属配位共价有机框架（M-COFs）因其在CO2光还原中的潜力而受到广泛关注。
然而，由于金属相关配位环境中电子-空穴对的库仑相互作用引起的强烈激子效应，CO2高效转化为一氧化碳（CO）仍然具有挑战性。
基于此，2024年11月27日，河北科技大学乔山林教授和赵莹教授团队在国际期刊Advanced Functional Materials发表题为《Metal-Ion-Coordinated Microenvironments in Covalent Organic Frameworks for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction》的研究论文。
在本研究中，作者设计了三种以苯并噁唑（BBO）为基础的COF光催化剂，它们分别与钴（Co）离子配位，具有不同的配位几何结构：Co-N-O2、Co-N-O3和Co-N2-O2。
通过精确调控激子解离，增强了CO2的光催化还原。
其中，BBO-COFBPY-Co的CO生成速率从5024.87 μmol g-1 h-1显著提高到10552.15 μmol g-1 h-1，选择性从80%提高到91%，并且具有优异的稳定性。
通过光谱表征和密度泛函理论（DFT）计算揭示，通过合理调节Co原子的配位环境优化了BBO-COFs的局部电子结构，显著提升了激子解离，促进了框架内的电荷载体迁移，减少了光生电子-空穴对的复合，并降低了决速步骤的能量势垒。
本研究为金属配位微环境在增强光催化CO2还原过程中的关键作用提供了见解，并为COFs中激子调控的新策略铺平了道路。
图文解读

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图1：BBO-COFs-Co的结构示意图

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图2：BBO-COFPDA和BBO-COFPDA-Co的紫外-vis DRS光谱

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图3：计算BBO基COF光催化剂的电子亲和度
文献信息

Metal-Ion-Coordinated Microenvironments in Covalent Organic Frameworks for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction, Adv. Funct. Mater.,  2024.

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