南开「国家优青」团队,新发JACS!

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研究背景

双原子催化剂(DACs)因其高原子利用率和协同催化效应而备受关注。

然而,开发精确的合成方法和理解其催化机制仍然具有挑战

基于此,2024年11月21日,南开大学谢微研究员团队在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Geminal Synergy in Pt–Co Dual-Atom Catalysts: From Synthesis to Photocatalytic Hydrogen Production》的研究论文。团队成员朱奥男为论文第一作者

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谢微博士,教授,南开大学化学学院研究员,国家“四青”人才,国家优青、天津市杰青。2016年回国加入南开大学化学学院。研究领域为等离激元纳米材料和表界面化学分析,研究主要聚焦纳米表界面原位表征和热电子化学反应。目前担任中国物理学会光散射专业委员会委员,《光散射学报》、《Chinese Chemical Letters》、《物理化学学报》等学术期刊编委/青年编委。

果简介

在这里,研究人员采用光诱导锚定策略精确合成了负载在石墨碳氮化物(CN)上的PtCo DAC。

Co原子通过氮原子的孤对电子被锚定在CN上。

在光照射下,聚集在Co位点的光电子可以锚定附近的Pt金属离子,准确促进异核DACs的形成。

PtCo DAC从氨硼烷(AB)水解析出H2的倍率非常高,在298 K下TOF值达到3130 molH₂ molPt⁻¹ min⁻¹约为Pt单原子光催化剂的3.2倍。

更重要的是,PtCo DAC表现出良好的稳定性,室温下的周转频率(TOF)高达307,982 molH₂ molPt⁻¹。

实验和理论计算结果表明,Pt和Co的协同作用优化了AB和H2分子的吸附能,同时降低了倍率决定步骤的能量能垒,从而加速了AB水解析出H2的过程。

此外,引入的Co通过增强Pt-N键的稳定性来稳定Pt活性位点,防止溶解、聚集和失活。

该研究中的催化剂具有优异的催化性能、良好的稳定性和低成本,为其在制氢中的实际应用开辟了新前景。

图文解读
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图1:光诱导锚定法制备碳纳米管的示意图
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图2:PtCo DAC光催化剂的局部环境
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图3:Pt SAC和PtCo DAC的差分电荷密度
文献信息
Geminal Synergy in Pt-Co Dual-Atom Catalysts: From Synthesis to Photocatalytic Hydrogen ProductionJournal of the American Chemical Society2024

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