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研究概述

电催化硝酸盐还原是可持续制氨的关键过程。

然而，为了最大化氨的收率，该过程不可避免地要在更负电位下运行，从而导致高能耗和竞争性析氢。

基于此，2024年10月21日，西北工业大学李家源副教授、太原理工大学韩冰莹在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis》的研究论文。

在此，研究人员为了解决这个问题，将氢钨青铜（H_xWO₃）作为可逆氢供体-受体与铜（Cu）配对，以在高于0 V电位下实现中继机制，该机制包括H快速插层H_xWO₃晶格、晶格H的快速脱嵌并转移到Cu上，以及H在Cu上自发介导的硝酸盐到氨的转化。

结果表明，所得催化剂在0.10 V下具有高达3332.9±34.1 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹的氨收率和约100%的法拉第效率，能耗为17.6 kWh kg_ammonia⁻¹，创历史新低。

使用这些催化剂，研究人员在扩大的液流电池中实现了连续制氨，实际能耗为17.0 kWh kg_ammonia⁻¹。

图文解读

图1：Cu/H_xWO₃@CC催化剂的合成和表征

图2：Cu/H_xWO₃@CC催化剂的催化性能评估

图3：Cu/H_xWO₃模型的理论建模

文献信息

Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202417631

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