他，把电镜做到极致，发表最新JACS!

第一作者：Chunyang Wang

通讯作者：忻获麟

通讯单位：美国加州大学尔湾分校

论文速览

不断增长的安全需求将全固态电池（ASSBs）推向了下一代储能技术的前沿。然而，与基于液态电解质的锂离子电池（LIBs）相反，ASSBs中层状正极失效的原子机制仍然难以捉摸。

本研究利用人工智能增强的超分辨率电子显微镜技术，揭示了全固态电池（ASSBs）中高镍层状氧化物正极材料化学-机械降解的原子起源。

研究发现表面纳米晶化与岩盐相变耦合导致的表面受阻现象，以及去锂化诱导的层间剪切导致的相变，加剧了层状正极材料的化学-机械破坏。这些现象在液态电解质基的锂离子电池（LIBs）中未曾观察到，为提高ASSBs的耐久性和性能提供了新的策略。

图文导读

图1：高镍正极材料与LPSCl配对时ASSBs中电化学触发的原子级降解过程。

图2：初始循环中库仑效率低下和快速容量衰减。

图3：去锂化过程中形成的复杂O1-O3界面和类似孪晶域（TDs）。

图4：电化学循环后正极材料表面严重的氧损失和结构退化。

总结展望

本研究通过人工智能辅助的超分辨率原子成像技术，首次揭示了高镍层状正极材料在ASSBs中的化学-机械降解机制。研究结果表明，表面受阻和层间剪切转变的耦合导致了正极材料的广泛化学-机械降解。

这些发现不仅加深了我们对ASSBs中正极材料失效机制的理解，而且为优化当前ASSBs的电化学稳定性提供了重要的见解。未来的工作可能会集中在表面工程和体相晶格加固上，以提高ASSBs中层状氧化物正极材料的耐久性和性能。

文献信息

标题：Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c02198

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