西交Angew：长寿命低N/P比锌离子电池中Zn2+扩散行为

水系锌离子电池（AZIBs）因具有高的安全性、可靠性、环境友好性和成本效益而备受关注。然而，锌枝晶生长会引起较差的可逆性，严重时会引发电池短路，这是水系锌离子电池商业化进程的主要障碍。

在此，西安交通大学丁书江团队首次提出了一种自发级联优化策略来调节Zn²⁺的迁移扩散行为。具体而言，作者在锌负极上原位构建了具有分离重建特性的界面层。在该层中，易溶性聚环氧乙烷（PEO）可以自发地分离到本体电解质中，并削弱H₂O和Zn²⁺之间的优先配位，从而实现初步优化。

同时，难溶性聚合-4-丙烯酰吗啉（PACMO）在锌负极上重构为具有丰富亲锌位点的疏水花状阵列，进一步引导Zn²⁺的去溶剂化和均匀扩散，实现二次优化。级联优化有效地调节了Zn²⁺的迁移扩散行为，锌负极的枝晶生长和副反应可以忽略不计，稳定性显著提高。

图1. 界面表征

总之，该工作提出了一种新颖的自发级联优化策略并证明了其通过逐层优化实现了高性能ZIB。在一次优化中，易溶性较好的PEO进入电解液，削弱Zn²⁺与H₂O之间的优先配位，有效实现了Zn²⁺配位环境的调控，维持了电解液pH稳定。在随后的二次优化中，将难溶性PACMO在Zn负极上重构为疏水性花状阵列，其具有疏水性和丰富的亲锌位点，可以进一步对Zn²⁺进行去溶剂化，并有效均匀化Zn²⁺通量。通过级联优化策略，有效调控Zn²⁺的迁移传输行为，实现稳定的Zn负极。

基于此，PAPE@Zn对称电池、PAPE@Zn//NH₄⁺-V₂O₅全电池以及使用 PAPE(@Zn) 进一步组装的软包电池均表现出优异性能。因此，ZlBs 的循环性能和稳定性可以通过自发级联优化显着提高了,即该策略为 AZIB 的下一步实际应用开辟了新的途径。

图2. 电池性能

Regulating Zn2+ Migration-Diffusion Behavior by Spontaneous Cascade Optimization Strategy for Long-Life and Low N/P Ratio Zinc Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202407194

​西交Angew：长寿命低N/P比锌离子电池中Zn2+扩散行为

相关推荐

西交Angew：长寿命低N/P比锌离子电池中Zn2+扩散行为