第一作者:Jinran Sun, Guodong Chen, Bo Wang通讯作者:崔光磊,董杉木,唐永福通讯单位:中国科学院青岛生物能源与生物过程技术研究所,燕山大学崔光磊,研究员,博士生导师,国家新能源汽车专项高比能固态锂电池技术项目首席科学家,国家级人才,国家杰出青年科学基金获得者,国务院特殊津贴专家。董杉木,青岛生物能源与过程研究所研究员,博士生导师。泰山学者青年专家、中科院青年中国科学院青年创新促进会入选者,2012年博士毕业于中科院青岛生物能源与过程研究所,师从崔光磊研究员。唐永福,燕山大学教授、博士生导师。2012年毕业于中科院大连化物所,获得工学博士学位。同年,进入燕山大学从事教学科研工作。论文速览作为极具发展前景的下一代高的比容量负极,微米级硅在循环过程中的粉化问题阻碍了其工业化应用。本研究探讨了锂离子电池(LIBs)中固态电解质界面(SEI)的氢化锂(LiH)与硅(Si)负极粉碎之间的关系。研究发现,在脱Li过程中,微米级Si上的LiH发生逆向锂化反应,加剧了硅颗粒内部的局部应力,促进了颗粒的粉碎。 通过多种表征技术,包括在线质谱滴定、原位透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM),观察了LiH的演变及其与颗粒粉碎变化的相关性。研究提出了一种新方法,将SEI与电化学性能解耦,有助于深入理解不同电池负极界面上关键SEI组分的演变及其相应的失效机制。图文导读图1:不同电解液循环后的硅颗粒形态和LiH含量。图2:Si电极在循环过程中LiH组分的演变。图3:Si与LiH之间的反应。图4:LixSi-LiH-Li纳米电池在原位充电前/后的形态变化,以及LixSi的TEM图像。总结展望本研究首次使用多维度和多尺度表征技术,揭示了SEI中LiH诱导的微米级Si负极形态演变的新机制。LiH引起的局部锂化导致不均匀应力分布,可能加速微米级Si的粉碎。该发现为理解SEI的内在不稳定性与微米级Si负极失效之间的强关联提供了新的证据,并为高能量密度和高稳定性Si负极的SEI的未来发展和进步提供了新的设计原则。文献信息标题:Lithium Hydride in the Solid Electrolyte Interphase of Lithium-Ion Batteries as a Pulverization Accelerator of Silicon期刊:Angewandte Chemie International EditionDOI:10.1002/anie.202406198