郑大学术副校长「国家杰青」臧双全团队，最新AM！中性介质工业级电流密度高效eNO3RR！

第一作者：Yingying Wei, Jingjing Huang, Hong Chen

通讯作者：臧双全，蔡金孟，曹昂，黄仁武

通讯单位：郑州大学、浙江大学

论文速览：

通过电催化硝酸盐还原反应（eNO₃RR）合成绿色氨的方法，作为传统能耗密集型的Haber-Bosch过程的有效替代方案。然而，在中性介质中实现工业级电流密度和低过电位下的高法拉第效率（FE）还面临重大挑战。

本研究通过密度泛函理论（DFT）计算指导，作者设计并构建了一种铜泡沫上金属CoNi封端的催化剂（记为MAT-CoNi/CF），在工业级电流密度下实现了高达100%的FE，且在中性介质中的过电位极低（-0.15 V）。

经过多种表征结果确认，与Cu原子相互作用维持的金属原子封端表面在降低过电位和实现高电流密度中起着关键作用。通过构建自制的气提和吸收装置，展示了高纯度硝酸铵产品的完整转化过程，具有实际应用的潜力。该研究为直接将含硝酸盐的污染溶液转化为实用的氮肥提供了一种可持续的具有前景的工艺。

图文导读：

图1: 在工业级电流密度下电化学硝酸盐还原合成氨的示意图。

图2: DFT计算得到CoO和CoO/Cu在pH=7时的表面Pourbaix图。

图3: Co/CF在不同底物上的电催化性能。

图4: MAT-CoNi/CF反应后的Co 2p和Ni 2p XPS图谱，归一化XANES图谱和原位FTIR图谱。

图5: 从含硝酸盐的进料到NH₄NO₃(s)的氨相关产品合成过程的示意图与性能。

总结展望：

本研究中，MAT-CoNi/CF催化剂在中性介质中实现了工业级电流密度下的高效电催化硝酸盐还原反应，其在-0.15 V 的低过电位下实现了100%的NH₄⁺FE。通过自制的气提和吸收装置，展示了将含硝酸盐直接转化为高纯度NH₄NO₃产品的完整过程，具有很高的实际应用潜力。

本工作还探讨了MAT-CoNi/CF作为电极材料在Zn-NO₃-电池中的应用。预计MAT-CoNi/CF催化剂将在eNO₃RR中满足未来对NH₃合成的需求，并成为Haber-Bosch过程的首选替代方案。

文献信息：

标题：Electrocatalytic Nitrate Reduction on Metallic CoNi-Terminated Catalyst with Industrial-Level Current Density in Neutral Medium

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404774