中科大吴宇恩团队，最新ACS Nano！

第一作者：Jia Song

通讯作者：吴宇恩，张助华，高勇

通讯单位：中国科学技术大学，南京航空航天大学，西安工业大学

论文速览

本研究旨在优化电化学CO₂转化为多碳(C₂₊)产物的CO中间体(*CO)的覆盖率以提高C₂₊产物的选择性。研究者设计了一种具有原子分散镍(Ni)为核心和铜(Cu)纳米粒子为外壳的双层空心球形纳米反应器，显著提升了C₂₊化合物的催化活性和选择性。

在该构型中，内层活性Ni位点产生的CO在腔体内积累后溢出到外层邻近的Cu位点，增强了CO在腔体内的二聚化。该设置实现了C₂₊产物生产的持续法拉第效率为74.4%，部分电流密度达到337.4 mA cm⁻²。

原位拉曼光谱和有限元方法(FEM)模拟表明，设计的局部CO发生器可以有效增加局部CO浓度并限制CO析出，最终促进C−C耦合。这种分层有序的建筑设计为实现电化学CO₂还原中高度选择性的C₂₊化合物生产提供了一个有希望的解决方案。

图文导读

图1：Ni-SA@Cu-NP的合成与表征。

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图2：Ni-SA@Cu-NP及对照材料的结构表征与分析。

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图3：Ni-SA@Cu-NP和对照材料的CO₂RR性能。

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图4：原位拉曼光谱和CO浓度模拟。

总结展望

综上所述，该工作开发了一种内层为Ni单原子、外层为Cu纳米颗粒的分级双空心球形纳米反应器，以增强CO₂RR中C₂₊的选择性。

CO生成核心的构建对于限制关键中间体*CO物种的空间分布非常有效，从而提高了C₂₊的转化率。这项工作提供了一种新兴的本地CO发生器设计模型，同时提高了CO₂RR对C₂₊产物的选择性和产率。

文献信息

标题：Local CO Generator Enabled by a CO-Producing Core for Kinetically Enhancing Electrochemical CO₂ Reduction to Multicarbon Products

期刊：ACS Nano