第一作者:Binbin Wei, Jiaxian Zheng通讯作者:祁正兵,梁汉锋,Appala Naidu Gandi通讯单位:厦门大学论文速览: 水系锌电池因其成本效益和高安全标准而备受关注。然而,锌阳极面临着锌枝晶生长和包括腐蚀、析氢在内的副反应等问题。本研究提出了一种通过在锌阳极上应用保护涂层来增强其可逆性的直接而有效的方法。与通常认为保护层应与锌具有高亲和力的观点相反,本研究提出非导电涂层应与H+离子形成强结合,同时与Zn2+离子保持较弱的相互作用,从而确保对H+的高选择性。以二氧化锆(ZrO2)为例,这种离子导体满足了这些标准,有效抑制了锌的副反应和枝晶生长。值得注意的是,涂覆有ZrO2层的锌阳极在1 mA cm−2和1 mAh cm−2的条件下超过6000小时的寿命,显著优于寿命小于200小时的无涂层阳极。这一发现为绝缘表面涂层的设计原则提供了新的思路,可能不仅适用于锌,也适用于其他金属阳极。图文导读: 图1:锌阳极的HER和锌枝晶生长行为。图2:ZrO2和Zn的表面特性与扩散路径。图3:ZrO2涂层的结构和力学性能。图4:ZrO2@Zn电极的电化学性能。图5:锌镀层的形貌和ZrO2涂层的保护效果。图6:锌/V2O5全电池的性能。总结展望: 本研究提出了一种新型的非导电表面保护层设计原则,用于提高锌金属阳极的稳定性。研究发现,理想的非导电涂层对H+有强结合力而对Zn2+有弱结合力,以实现对H+的高选择性,从而抑制HER和锌枝晶生长。实验和理论模拟均证实了ZrO2涂层作为锌阳极保护层的优越效果。特别是,ZrO2涂层的锌阳极在1 mA cm−2和1 mAh cm−2的条件下寿命可超过6000小时,在10 mA cm−2和10 mAh cm−2的条件下寿命超过680小时,大大超过了未涂层阳极的寿命。此外,ZrO2涂层并未影响Zn2+的插层化学,且在全电池测试中展现了更高的容量和稳定性。这项工作不仅为锌阳极保护提供了一种有效的策略,也可能对其他水系电池的稳定性提升具有重要意义。文献信息: 标题: Design Principle of Insulating Surface Protective Layers for Metallic Zn Anodes: A Case Study of ZrO2期刊:Advanced Energy Materials