清华&阿贡Nat. Commun.：原位观察锂化石墨负极的热驱动降解和安全问题

石墨是一种用于可逆锂存储的强大宿主，使首个商业上可行的锂离子电池成为可能。然而，锂化石墨的热降解途径和安全隐患仍然难以捉摸。

清华大学欧阳明高院士、美国阿贡国家实验室Khalil Amine、Gui-Liang Xu等人通过原位同步辐射X射线技术和原位质谱法研究了锂化石墨负极在加热过程中的固态电解质界面 (SEI) 分解、锂浸出和气体释放。

图1 锂化石墨在加热过程中的结构演变

结果表明，在从室温加热到280 °C的过程中，SEI中的聚环氧乙烷(PEO)低聚物首先分解（从40到60 °C开始），然后通过加热识别出石墨的典型脱嵌分级效应，其来源于锂的浸出。产生的气体种类（如H₂、CH₄、CO₂、CO和O₂等）在整个过程中进行定量监控。

DSC表征与氧暴露实验进一步证明了高反应性残留锂的存在，这会引发显著的热量产生。原位对分布函数(PDF)分析提供了令人信服的证据，表明负极表面上的残留锂在纳米簇内。该研究结果强调了SEI在负极热稳定性中的关键作用，并揭示了可燃气体和浸出锂的潜在安全隐患。

图2 锂化石墨负极在加热过程中的原位气体释放

图3 锂化石墨负极的热降解途径及其安全隐患

In situ observation of thermal-driven degradation and safety concerns of lithiated graphite anode. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24404-1

清华&阿贡Nat. Commun.：原位观察锂化石墨负极的热驱动降解和安全问题

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