江南大学AM：钙钛矿嵌套亚-3 nm Cu用于增强CO2电还原为C2+

2022年9月26日上午4:11 • 顶刊解读

将金属纳米颗粒原位嵌入钙钛矿氧化物上在多相催化中显示出巨大的潜力，但在促进环境CO₂电还原（CER）方面的应用尚待探索。基于此，江南大学朱佳伟教授（通讯作者）等人报道了一种具有强金属-载体相互作用（strong metal-support interactions, SMSIs）的钙钛矿嵌套亚-3 nm铜的CER催化剂，以促进高效且稳定的CO₂转化为多碳产物（C₂₊）。

为了验证概念，作者利用具有代表性的A位点缺陷型钙钛矿La_0.4Sr_0.4Ti_0.9O_3-δ（LST）作为载体，并通过还原Cu掺杂的LST前体（La_0.4Sr_0.4Ti_0.9Cu_0.1O_3-δ, LSTCu）合成了LST负载的亚-3 nm Cu的嵌套异质结构（LSTr-Cu）作为CER的模型催化剂。对于嵌套异质纳米结构，丰富的亚-3 nm椭圆体Cu颗粒均匀分散并外延锚定在LSTr载体上（尺寸约为65 nm），导致产生重要的SMSIs，主要表现为促进电子转移，移动d带中心（更接近费米能级），并加强LSTr-Cu的粘附。

当作为CER催化剂评估时，相对于其物理混合物对应物，LSTr-Cu对C₂₊提供了更高的活性和选择性，以及高度增强的稳定性。其中，LSTr-Cu在C₂₊的活性和选择性提高了6.2倍，并且稳定性超过80 h。实验和理论计算均表明，嵌套异质纳米结构生成的SMSIs不仅可以调节关键反应物质的吸附/活化，降低C-C二聚化的能垒，而且还可以限制Cu原子的迁移，增强对结构降解的抵抗力，从而为CO₂转化为C₂₊提供了一个高效稳定的平台。

Perovskite-Socketed Sub-3 nm Copper for Enhanced CO₂ Electroreduction to C₂₊. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206002.

https://doi.org/10.1002/adma.202206002.

江南大学AM：钙钛矿嵌套亚-3 nm Cu用于增强CO2电还原为C2+

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