​东大AFM: 首次报道！结晶氮化碳实现在NIR下光催化制氢

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本文报告了通过以单分子碳酰肼(CBZ)为前体的直接熔盐策略开发了基于NIR的结晶氮化碳单一光催化剂(MC-CN)。

​东大AFM: 首次报道！结晶氮化碳实现在NIR下光催化制氢
将太阳能直接转化为化学能，被认为是一种清洁和可再生的技术，可以缓解化石燃料对能源短缺和环境问题，因此，有效利用占太阳光谱主要百分比的近红外(NIR)光对于光催化的实际应用具有重要意义。然而，单一NIR基光催化剂的开发仍然是一个巨大的挑战。
基于此，东北大学李犁和牛萍等报告了通过以单分子碳酰肼(CBZ)为前体的直接熔盐策略开发了基于NIR的结晶氮化碳单一光催化剂(MC-CN)。
​东大AFM: 首次报道！结晶氮化碳实现在NIR下光催化制氢
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具体而言，来自前体本身的结构氧被直接引入CN框架中，以取代部分边缘N位点而无需额外的处理和添加剂；通过熔盐处理调整聚合过程，同时形成高结晶结构，确保高电荷转移率。
值得注意的是，仅在以CBZ为前体的样品中观察到结构性结合氧的晶体结构，而常见的含氧源尿素没有显示出类似的结果。同时，随着光响应扩展到1400 nm，催化剂的n→π*激发显著增强。此外，理论计算证实了带隙随着结构氧的引入而变窄和局部内电场的形成，可以增强光生电荷载流子的分离并促进电荷转移。
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因此，所制备的光催化剂在λ>700 nm的光催化活性是传统CNs的11.6(λ>420 nm)和300(λ>450 nm)倍；MC-CN分别负载了Rh和Cr2O3作为制氢和制氧的助催化剂，在λ>420 nm的照射下，其表现出优异的H2和O2产率(分别为29.86 µmol g-1和14.55 µmol g-1)。
更重要的是，MC-CN在λ=600 nm波长也具有整体水分解(OWS)能力。这项工作为开发基于NIR的光催化剂提出了可行的策略，这可能为设计用于能源和环境的先进催化剂提供思路。
A Crystalline Carbon Nitride Based Near-Infrared Active Photocatalyst. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207375
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