美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory)研究团队利用现场原位(operando)小角中子衍射、电化学阻抗、X射线光电子能谱(XPS)三种主要技术探究了LiFSI(溶质)-EMImFSI(溶剂)离子液体在碳电极上固态电解质界面(SEI)的形成过程。测试电压范围为1.7 V – 1.9 V,碳材料为规整介孔碳。规整介孔碳虽没有应用于商业化电池中,但其高比表面积有利于生成大量SEI,便于检测。开路电压下,EMIm+与负极金属锂反应生成卡宾(碳烯化合物),并与碳正极表面附近的FSI–反应生成富含LiF的SEI。当碳电极电压接近2 V时,FSI–还能自发发生还原反应生成含LiF的SEI。这两个过程形成的SEI附着于碳表面,保护碳正极免受EMIm+嵌入、脱嵌的影响。此外,中子衍射实验发现Li2O、Li3N、Li2S2O4、Li2SO3、Li2S、EMIm+含碳还原产物等也可能存在于碳表面的保护层中。电解液的海洋里漂浮着一片规整介孔碳网络,周围散布着EMIm+和FSI–的分子模型。一道闪电划过碳表面,伴随着电子注入,碳表面附着上了一团团晶莹的LiF晶体。这些LiF从何而来呢?原来是被电流还原的FSI–阴离子。该封面可谓是对整篇工作成果的艺术注解。