犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略

金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667

中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性

硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6

广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性

水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221

中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化

甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145

韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液

对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587

中国科学技术大学徐铜文Angew：丙烯桥联联吡啶电解液用于长寿命水系有机氧化还原液流电池

水系有机氧化还原液流电池（AORFBs）是一种极具潜力的低成本储能技术，适用于大规模可再生电力的存储和电网级应用。

然而，目前最广泛使用的负极液——联吡啶衍生物，会发生多种副反应，导致电池寿命严重缩短。

基于此，2025年3月26日，中国科学技术大学徐铜文等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Propylene-Bridged Associative Bis(bipyridinium) Electrolytes for Long-Lifetime Aqueous Organic Redox Flow Batteries》的研究论文。

在此，作者提出了一种策略，通过促进还原态联吡啶电解液的分子内自由基π-二聚体的形成，并在充放电过程中稳定自由基中间体，从而显著延长电池寿命。

密度泛函理论计算表明，概念验证电解液M-bisV和TMAP-bisV的自由基π-二聚体形成吉布斯自由能变化分别为-101.49 kJ/mol和-103.90 kJ/mol，远低于甲基紫精的-14.36 kJ/mol。

电子顺磁共振和紫外-可见光谱研究表明，M-bisV和TMAP-bisV自由基的分子内π-π堆积显著增强。

这使得M-bisV和TMAP-bisV在液流电池中的电解液稳定性提高了不止一个数量级。

特别是，TMAP-bisV的理论容量为66.5 Ah/L，在1.5 M电子浓度下表现出可忽略不计的容量衰减，这在该领域创下了新的纪录。

作者认为，这一概念可能会为设计高容量密度和超高稳定性的AORFB电解液开辟一条有前途的道路。

Propylene-Bridged Associative Bis(bipyridinium) Electrolytes for Long-Lifetime Aqueous Organic Redox Flow Batteries，Angew. Chem. Int. Ed.，2025. https://doi.org/10.1002/anie.202501458

中科院青岛生物能源过程所Nature子刊：智能凝胶聚合物电解质为高安全性和长寿命钠离子电池提供新思路

钠离子电池的整体性能，尤其是在安全性和循环寿命方面，由于电极材料的严重退化以及电极/电解质界面的稳定性不足，仍未达到预期。

基于此，2025年3月26日，中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊、许高洁、董甜甜、张焕瑞等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Smart gel polymer electrolytes enlightening high safety and long life sodium ion batteries》的研究论文。

在此，作者通过在传统的NaPF₆-碳酸酯基电解液中原位自由基聚合一种含有氰乙基脲的甲基丙烯酸酯单体和一种异氰酸酯基甲基丙烯酸酯单体，开发了一种智能凝胶聚合物电解质，用于硬碳||NaNi₁/₃Fe₁/₃Mn₁/₃O₂电池。

作者证明，这种智能凝胶聚合物电解质有助于形成坚固的电极/电解质界面层，从而提高了电极的热稳定性和电化学稳定性。

当温度超过120°C时，原位形成的凝胶聚合物电解质通过脲基和异氰酸酯基团之间的亲核加成反应进一步交联。

这种额外的交联作用阻断了离子传输，抑制了交叉效应，从而提高了软包型硬碳||NaNi₁/₃Fe₁/₃Mn₁/₃O₂电池的安全性。

此外，智能凝胶聚合物电解质使得硬碳||NaNi₁/₃Fe₁/₃Mn₁/₃O₂全电池即使在50°C的高温下也能实现更长的循环寿命。

开发原位形成的智能凝胶聚合物电解质的设计理念，为制造高安全性、长寿命和可持续发展的钠离子电池提供了宝贵的指导。

Du, L., Xu, G., Sun, C. et al. Smart gel polymer electrolytes enlightening high safety and long life sodium ion batteries. Nat Commun 16, 2979 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57964-7

武汉工程大学Nature子刊：Pt纳米团簇-Fe单原子对双调控电荷提取和界面反应，以增强光电响应

半导体与助催化剂之间的能带不匹配常导致载流子复合，限制了光催化和光电化学（PEC）效率。

基于此，2025年3月26日，武汉工程大学胡六永、华中师范大学顾文玲、朱成周等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Pt nanocluster-Fe single atom pairs dual-regulate charge extraction and interfacial reaction for enhanced photoelectric response》的研究论文。

作者把Pt纳米团簇-Fe单原子对与CuO集成，用于调控PEC系统中的固-固和固-液界面。

实验和理论分析表明，CuO/Pt界面的欧姆接触加速了电子提取，而Pt到Fe的电荷转移增强了Fe位点的氧还原反应，共同提升了反应动力学。

利用这一点，作者构建了一种PEC生物传感器，利用草甘膦对CuO的络合效应来阻碍电子转移，实现了0.41 ng/mL的检测限。

这种界面工程策略通过同时解决载流子动力学和界面反应势垒，为提升能量转换和传感应用的助催化剂设计提供了新思路。

Chen, Y., Qin, Y., Liu, M. et al. Pt nanocluster-Fe single atom pairs dual-regulate charge extraction and interfacial reaction for enhanced photoelectric response. Nat Commun 16, 2960 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58174-x

温州大学CSR：碱离子电池镍基层状氧化物正极材料综述

与锂离子电池中昂贵且有毒的LiCoO₂正极相比，镍基层状氧化物（NLO）正极材料因其高容量、天然丰富、环境友好和低成本等优势，在汽车和飞机的动力电池领域展现出巨大的应用潜力。

基于此，2025年3月26日，温州大学肖遥、侴术雷、陈双强等人在国际知名期刊Chemical Society Reviews发表题为《A review of Ni-based layered oxide cathode materials for alkali-ion batteries》的研究综述。

本文全面综述了NLO正极材料在所有碱离子电池（AIBs）中面临的挑战，包括材料合成、阳离子混合、颗粒开裂、相变、Mn的阳离子溶解和氧损失等问题。

作者通过开发层状LiNi₁₋ₓMₓO₂（M：金属；0 < x < 1）和LiNixCoyMnzO₂（x + y + z = 1）材料，采用杂原子掺杂、表面包覆和浓度梯度等多种策略来解决这些问题。

NLO正极材料在LIBs中的成功商业化应用进一步推动了其在钠/钾离子电池中的发展，通过合成(Na/K)Ni₁₋ₓMₓO₂实现。

此外，使用原位X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、原位中子衍射和元素分析等多种先进技术，实时监测NLO基材料的相变、晶格变化、结构畸变和元素溶解。

此外，讨论了密度泛函理论（DFT）计算作为预测结构演化、能带结构、最佳掺杂浓度和离子扩散路径的强大工具，从而指导这些材料的合理设计。

最后，本文对NLO正极材料在AIBs中的未来研究方向和改性策略进行了展望，旨在加速其在电动汽车和其他储能设备中的应用。

这些努力预计对可持续能源技术的发展和全球碳中和目标的实现具有重要意义。

A review of Ni-based layered oxide cathode materials for alkali-ion batteries，Chem. Soc. Rev., 2025.https://doi.org/10.1039/D3CS00911D

中科院长春应化所AFM：铱基金属氧八面体调控实现高效且耐用的酸性水氧化反应

阳极析氧反应（OER）电催化剂的溶解和失活仍然是酸性水电解发展的重大障碍。

基于此，2025年3月26日，中国科学院长春应用化学研究所杨秀荣、王德文等人在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Metal-Oxygen Octahedra Regulation of Iridium-Based Perovskites for Efficient and Durable Acidic Water Oxidation》的研究论文。

在此，作者通过B位点的Co掺杂来调控金属氧八面体结构，从而增强BaIrO₃（BIO）钙钛矿的活性和稳定性，形成BaIr₀.₈Co₀.₂O₃（BICO）。

在OER过程中，由于Ba和Co的溶解，BICO的非晶态表面层上形成了高活性的IrCoOₓ纳米颗粒。

Co的引入不仅增加了高活性的高氧化态Ir物种的浓度，还在反应过程中接管了Ir的氧化作用，从而防止了Ir的过度氧化和溶解。

理论计算表明，掺杂Co后，速率决定步骤（RDS）的能垒显著降低。

BICO-2电催化剂展现出卓越的OER性能，仅需216 mV的过电位即可实现10 mA cm⁻²的电流密度，并且能够连续运行超过140小时而无显著性能衰减，稳定性数字（S-number）高达4.3 × 10⁵。

此外，BICO-2在质子交换膜（PEM）水电解中也表现出优异的活性和耐久性。

这项工作为设计和制备高效、持久的电催化剂提供了一种新方法，为推进酸性水电解技术的发展提供了重要的见解。

Metal-Oxygen Octahedra Regulation of Iridium-Based Perovskites for Efficient and Durable Acidic Water Oxidation，Adv. Funct. Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202506467