乔世璋Angew.：贫电解液Li-S电池中硫还原催化剂与溶剂的相互作用

贫电解液条件对高能Li-S电池非常重要，但在低电解液用量下，硫正极会经历缓慢的还原动力学过程。这就需要有效的催化剂设计来促进贫电解液的硫还原。然而，大多数报道的电催化剂都集中在催化剂与多硫化物的相互作用上，而这些工作通常只有在电解液过量的情况下才会表现出高活性。因此，针对贫电解液硫还原的催化剂设计仍然缺乏机理上的揭示。

阿德莱德大学乔世璋等提出了一个通过控制催化剂-溶剂相互作用来促进贫电解液硫还原（SRR）的通用规则。

图1. 溶剂的消耗和催化剂-溶剂相互作用的展示

这项工作选择了Co、Rh、Pt作为比较的模型催化剂，因为这些金属是典型的3d、4d和5d催化剂，在SRR过程中具有化学稳定性。通过同步辐射分析、原位光谱、理论计算和电化学试验证明，催化剂-溶剂结合强度在贫电解液催化活性、电解液消耗和电池稳定性方面起着关键作用。催化剂与溶剂的强相互作用大大增强了催化活性和电池性能，这一点只有在贫电解液条件下才明显。

图2. 贫电解液SRR电催化效果

研究显示，钴催化剂和DOL/DME分子之间的强相互作用大大增强了贫电解液SRR活性，如更高的动力学电流、更低的Tafel斜率和更多的Li₂S沉积。因此，受益于溶剂分子和钴催化剂之间的强相互作用，Li-S电池实现了稳定的循环，在贫电解液条件下每个循环的容量衰减仅为0.22%。与采用过量电解液的电池相比，电解液/硫质量比为4.2的贫电解液电池保持了79%的容量，这是迄今为止报告的低电解质液系统中最高的容量保持率。

图3. Li-S电池中的贫电解液电催化作用

Unraveling the Catalyst-Solvent Interactions in Lean-Electrolyte Sulfur Reduction Electrocatalysis for Li−S Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213863

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