郑俊生/金黎明/陈宗海AEM：加点过电位，定制薄而致密的富Li2CO3-SEI层

迫切需要稳定的固体电解质界面（SEI）来防止锂离子电池（LIBs）正常运行期间的寄生反应。碳酸锂(Li₂CO₃)是平滑SEI钝化层最重要的成分之一；但Li₂CO₃层的形成机制和特殊分布尚未明确。

同济大学郑俊生、金黎明、阿贡国家实验室陈宗海等展示了一种过电位定制的Li₂CO₃生长机制来构建薄而致密的富含Li₂CO₃的SEI层。

图1 过电位定制的Li₂CO₃生长示意图

此处选择硬碳(HC)作为实验负极材料，研究商业电解液中不同过电位下SEI的形成。研究发现，随着过电位的增加，Li₂CO₃的晶粒尺寸逐渐减小，而数量增加，更具体地说，在较大的过电位（0.01 V）下，微小尺寸的Li₂CO₃沿HC边界生长，在HC颗粒上形成连续、薄而致密的层。

完全包裹HC边界的特殊SEI可实现更大的锂离子脱溶剂化能垒和低锂离子扩散能垒，从而支持低自放电行为和快速的负极动力学速率。更一般地说，这种Li₂CO₃生长机制也适用于商业石墨负极，并且也获得了相同的结果。

图2 SEI的形成过程和原理研究

结果，在过电位为0.01 V下形成 SEI的HC表现出改善的自放电行为、高倍率和长循环性能，即100小时后自放电电位降低最低为0.0098 V，在0.3 A g^-1下350次循环后具有43.34 mAh g^-1的容量，容量保持率为78.55%。

此外，这种 Li₂CO₃生长机制也适用于商业石墨负极，在过电位为0.01 V时形成的石墨负极也具有更好的自放电、高倍率和循环行为。因此，这项工作为SEI中Li₂CO₃的生长机制提供了新的见解，并为设计稳定的人工SEI提供了指导。

图3 不同过电位下形成的SEI的表征

Over-Potential Tailored Thin and Dense Lithium Carbonate Growth in Solid Electrolyte Interphase for Advanced Lithium Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103402

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郑俊生/金黎明/陈宗海AEM：加点过电位，定制薄而致密的富Li2CO3-SEI层

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