锁志刚院士Science

弹性体由交联聚合物链组成，聚合物链通过热运动波动，并可以被力拉伸。聚合物链交叉连接，以便在力消除时弹性体恢复形状。当弹性体吸收溶剂时，交联防止聚合物链溶解，膨胀的弹性体被称为凝胶。密集的交联使弹性体和凝胶变硬，但会使它们脆化。

这种刚性-韧性冲突在互相贯穿的聚合物网络中部分解决，其中一个网络在第二个网络（即双网络聚合物）内生长。例如，如果一个网络有预拉伸的短链，而另一个网络有可伸缩的长链，当受到小拉伸时，网络都没有断裂，短链网络会使材料变硬。随着拉伸的延长，短链网络会在孤立点断裂，而长链网络则会传递应力，导致许多其他短链断裂。这种分布的剪切使材料变韧，但会引起明显的滞后，由于滞后而获得的韧性在循环荷载作用下是无效的。

2021年10月8日，哈佛大学锁志刚院士在Science发文，研究了在凝胶和弹性体中，聚合物链的纠缠对断裂、疲劳和摩擦的影响。

作者制造了一种单网络聚合物（聚丙烯酰胺）来解决刚性-韧性冲突，其中所有链都很长，纠缠的数量大大超过交联（图1A）。缠结起着滑动链路的作用，使聚合物变硬。然而，与交联不同，纠缠不会使聚合物脆化。当高度纠缠的聚合物拉伸时，在链断裂之前，张力沿着链并通过纠缠传递到许多其他链（图1B）。当链在单个共价键断裂时，聚合物会在许多链中长时间释放弹性能量（图1C）。与双网络聚合物不同，这种单网络聚合物具有高韧性，因为所有链条都很长。只要链条滑动摩擦力低，聚合物的滞后性微乎其微。

高纠缠聚合物是理想的承重材料，它们解决了刚度-韧性冲突，同时实现高韧性和低滞后性。它们坚固、耐疲劳和透明。膨胀时，摩擦力低，耐磨性高。作者还使用类似方法合成并测试了聚丙烯酸水凝胶。高纠缠聚合物的潜在应用包括耐膨胀凝胶、耐疲劳粘合剂、低摩擦涂层和透明离子导体。

图文详情

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图1. 纠缠数量远远超过交联的一种凝胶或弹性体

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图2. 完全膨胀水凝胶的力学行为

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图3. 摩擦磨损特性

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图4. 高度纠缠的弹性体的测试

文献信息

Kim et al., Fracture, fatigue, and friction of polymers in which entanglements greatly outnumber cross-links, Science 374, 212–216 (2021).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg6320

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