黑大/哈工大Chem. Eng. J.：Ni3Se4(002)和UCL的强电子相互作用助力电催化ORR和OER

2023年10月10日下午7:06 • 顶刊解读

过渡金属硒化物在碱性介质中对氧还原和析氧反应(ORR/OER)表现出高活性。然而，关于催化剂结构对其ORR/OER活性的影响的许多基本问题仍然未知。

因此，黑龙江大学邹金龙、Tang Bo和哈尔滨工业大学尤世界等制备了由超薄碳层包覆的三维(3D)花状Ni₃Se₄作为双功能催化剂(Ni₃Se₄/UCL)，并对其电催化性能进行探究。

C和N元素的分布(映射)证实了Ni₃Se₄与UCL的牢固结合形成具有凹凸表面的花瓣状。优化的Ni₃Se₄/UCL-3 (NiCl₂•6H₂O/C的质量比为3)表现出优异的ORR(E_1/2= 0.82 V)和OER(E_j=10= 1.58 V)活性。

另外，Ni₃Se₄/UCL-3在5000次循环(ORR)后E_1/2的负移仅为12 mV，并且在20小时测试(OER)后电流密度下降仅为7.34 %。

DFT计算表明，包括电荷积累和耗尽在内的界面电荷再分配行为导致Ni₃Se₄(002)和UCL之间的强电子相互作用为ORR/OER获得有效的电荷转移。

另外，Ni物种的价态转变是OER的活性来源，即β-NiOOH导致高OER活性，原位X射线衍射测试验证了OER过程中亚硒酸盐(NiSeO₃)结晶的形成，提高了ORR活性。该研究通过调节界面工程和活性物质与碳层之间的内部电荷转移，为开发双功能氧催化剂提供了一种可行的方法。

Three-dimensional Ni₃Se₄flowers integrated with ultrathin carbon layer with strong electronic interactions for boosting oxygen reduction/evolution reactions. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132720

黑大/哈工大Chem. Eng. J.：Ni3Se4(002)和UCL的强电子相互作用助力电催化ORR和OER

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